[发明专利]N/O双掺杂的金属碳包覆碳化物纳米粒子复合物材料及其制备

说明书

本发明涉及一种N/O双掺杂的金属碳包覆碳化物纳米粒子复合物材料的制备方法，包括以下步骤：(1)取尿素溶解于去离子水中，调节其pH至4‑7，搅拌均匀，干燥；(2)再将步骤(1)中干燥所得尿素置于氮气气氛下，高温退火，冷却后得到g‑C₃N₄；(3)取金属原子前驱体溶于去离子水中得到溶液A，再将g‑C₃N₄溶于溶液A中，超声处理后冷冻干燥，得到碳化物前驱体；(4)最后将碳化物前驱体与锌粉混合研磨均匀，在氮气气氛下，高温退火，冷却，即得到目的产物。与现有技术相比，本发明的催化材料中氮氧双掺杂的石墨化碳不仅大大提升了催化剂的导电性，而且可以抑制催化剂中的金属离子的溶出，从而可以大大提升催化剂的催化性能和循环稳定性等。

技术领域

本发明属于电催化全解水材料技术领域，涉及一种N/O双掺杂的金属碳包覆碳化物纳米粒子复合物材料的制备方法。

背景技术

全球不断变暖和能源危机日益加剧促使着可持续和可再生能源的研究与应用越来越迫在眉睫，氢能由于燃烧热值高，燃烧同等质量的氢产生的热量约为汽油的 3倍，酒精的3.9倍，焦炭的4.5倍,而且它的燃烧的产物是水，是世界上最干净的能源，因此是最有希望成为传统化石能源的替代品。电催化全解水是一种生产高纯氢的环保方法，它由两个半电池反应组成：阳极的氧析出反应(OER)和阴极的氢析出反应(HER),然而由于两个半反应无论是在动力学上还是在热力学上都比较缓慢，它们的反应效率是决定整体水分解性能的关键因素。而且，更重要的是，碱性和中性电解质环境更有利于OER过程，而酸性电解质环境对HER过程是有益的。因此，OER和HER的最佳工作环境的这种不匹配也将不可避免地对总体水分解的效率产生负面影响，这将阻碍大规模制氢的电化学水分解技术。到目前为止，ORR，OER和HER的最先进催化剂仍然是贵金属及其化合物，如Pt/C，Ir和Ru氧化物。但是，铂(Pt)基催化剂对HER具有高性能，可是对OER仅具有中等活性。类似地，贵金属氧化物(IrO₂和RuO₂)是用于OER的最优电催化剂，但对于HER 的催化性能不是很好。最重要的是，这些贵金属的高成本，稳定性差以及全球储备稀缺性极大地妨碍了它们的实际应用，所以迫切需要开发出具有高催化活性的非贵金属电催化剂来促进电解水过程。

发明内容

本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种N/O双掺杂的金属碳包覆碳化物纳米粒子复合物材料的制备方法。催化材料中氮氧双掺杂的石墨化碳不仅大大提升了催化剂的导电性，而且可以抑制催化剂中的金属离子的溶出，从而可以大大提升催化剂的催化性能和循环稳定性。利用氧化氮化碳为前驱体吸附金属离子不仅是催化剂有较好的分散性，而且对其起到限域生长的作用从而大限度的避免了催化剂的团聚。该催化材料显示出优异的HER,OER和全解水的催化性能。

本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：

本发明的技术方案之一提出了一种N/O双掺杂的金属碳包覆碳化物纳米粒子复合物材料的制备方法，包括以下步骤：

(1)取尿素溶解于去离子水中，调节其pH至4-7，搅拌均匀，干燥；

(2)再将步骤(1)中干燥所得尿素置于氮气气氛下，高温退火，冷却后得到 g-C₃N₄；

(3)取金属原子前驱体溶于去离子水中得到溶液A，再将g-C₃N₄溶于溶液A 中，超声处理后冷冻干燥，得到碳化物前驱体；

(4)最后将碳化物前驱体与锌粉混合研磨均匀，在氮气气氛下，高温退火，冷却，即得到目的产物。

进一步的，步骤(1)中，调节pH所用试剂为0.1-1M的HCl；

搅拌的温度为20-80℃；

干燥的温度为60-120℃。