[发明专利]一种基于电极溶液体系的CO2

权利要求书

1.一种基于电极溶液体系的CO₂电还原反应控制方法，其特征在于，所述的电极溶液体系为铜基催化材料与电解质溶液相接触的界面体系；所述的铜基催化材料为铜箔、铜网中的一种；电解质溶液为CO₂饱和的0.1 mol·L^-1 ~ 0.5 mol·L^-1的KHCO₃水溶液；具体控制方法为将所述界面体系在0~60^oC温度范围内，控制电位实现周期性阶跃变化，实现催化剂晶面的选择性制备与晶粒粒度的可控制备，进而实现气态烃类产物CH₄选择性的调变；CH₄法拉第效率的调变范围为5.5 %~ 79 %；

对CO₂电还原反应的电极溶液体系施加周期性的电位阶跃，阶跃氧化电位E_a范围为0 V~1.2 V，阶跃氧化时间T_a为5 s~20 s；阶跃还原电位E_c为 -1.8 V~ -2.6 V，阶跃还原时间T_c为20 s~900 s；所述氧化电位和还原电位皆相对于饱和甘汞电极；

在氧化电位E_a与氧化时间T_a恒定的条件下，CH₄的法拉第效率通过还原时间T_c与还原电位E_c的调变实现，其调变规律为法拉第效率FE = A₁ + A₂×E_c + A₃×T_c + A₄×E_c²+ A₅×T_c²+A₆×E_c×T_c，其中A1 = -1.22621；A2 = -1.76098；A3 = -0.00169；A4 = -0.41328；A5 = -4.83721e-5；A6 = -0.00319；

所述方法实现Cu基催化材料表面纳米铜颗粒的原位可控制备，其粒径可控制备在20nm~700 nm之间；

所述方法实现Cu基催化材料表面四方晶系晶面与立方晶系晶面的原位制备，且原位形成铜的氧化物，其表面Cu/Cu_xO原子比在0.098~2.703之间。

2.根据权利要求1所述的一种基于电极溶液体系的CO₂电还原反应控制方法，其特征在于，所述铜箔与铜网电极的预处理工艺为：在体积浓度85%的磷酸水溶液中，施加电流密度为50mA·cm^-2 ~250 mA·cm^-2的阳极电流进行电抛光处理，去离子水冲洗；取出后置于无水乙醇中超声处理，并用去离子水冲洗。

3.根据权利要求1所述一种基于电极溶液体系的CO₂电还原反应控制方法，其特征在于，5^oC在Cu箔与CO₂饱和的0.1 mol·L^-1KHCO₃溶液形成的界面体系中，周期性电位阶跃运行环境：T_a = 5 s, E_a = 1 V, E_c =- 2.2 V, T_c = 70 s；在120分钟时CH₄法拉第效率达79 %。