[发明专利]一种核燃料后处理流程大量铀中微量钚含量的分析方法

说明书

本发明属于分析化学技术领域，涉及一种核燃料后处理流程大量铀中微量钚含量的分析方法。所述的分析方法依次包括如下步骤：(1)取一定体积样品，加入浓硝酸使硝酸浓度调至1‑2mol/L；(2)在样品中加入亚硝酸钠溶液，混匀放置一段时间；(3)在样品中加入萃取剂萃取后，离心分离，除去水相，保留有机相；(4)用洗涤液洗涤有机相2‑5次，每次洗涤后除去水相，保留有机相；(5)将有机相用异丙醇稀释，稀释后的有机相用安装了有机进样系统的ICP‑MS分析。利用本发明的核燃料后处理流程大量铀中微量钚含量的分析方法，能够简便、快捷、准确、所需样品量少、干扰小的进行核燃料后处理流程大量铀中微量钚含量的分析。

技术领域

本发明属于分析化学技术领域，涉及一种核燃料后处理流程大量铀中微量钚含量的分析方法。

背景技术

核燃料后处理对铀产品中钚的控制要求十分严格。在后处理流程铀产品中，铀浓度为几十克每升，而铀钚比超过1×10⁹，大量铀对微量的²³⁹Pu分析干扰很大，要准确测定样品溶液的钚浓度，就需要经过严格的铀钚分离预处理过程，使铀钚能够分离。因此，好的铀钚分离预处理过程是分析数据准确性的关键。而核燃料后处理需要分析的样品很多，其中一些中间样品和各级样品由于工艺和设备限制，样品取样量少，无法满足分析样品体积要求。

目前对于铀产品中钚的分析方法主要有两种：一是放射性活度法，二是离子交换-质谱法。

放射性活度法选用TTA萃取剂将钚从大量铀中分离出来，取适量该萃取剂在特制的不锈钢小盘上制成α放射源，然后用α能谱测定其中的钚-239活度。该方法需要样品体积5-50ml，样品取样量大；铀钚分离的预处理过程需要经过蒸发、萃取浓缩等手段，操作步骤复杂；由于放射源的含盐组分造成α的自吸收，使得钚活度的测量结果偏低，因此分析误差大，灵敏度低(分析误差大于10％，分析下限为1×10^-9g/L)(参见：[1]郭魁生,吴继宗,刘焕良.阴离子色谱分离-α计数法测定高放废液中微量Pu[J].原子能科学技术.1997,31(5):435；[2]刘权卫.大量铀中镎钚的分离与测定:加压排空柱离子交换系统的设计及应用[D].北京:中国原子能科学研究院,2005.)。

离子交换-质谱法是将样品调酸调价后，通过离子交换柱吸附四价钚，实现铀钚分离，然后以稀硝酸将钚从离子交换柱上解吸下来，最后用质谱分析钚浓度。该方法铀钚分离的预处理过程包括吸附、淋洗、洗脱等过程，过程复杂，单个样品的预处理需要2-4个小时；样品消耗量大，需要5-50ml；钚浓度低的样品，在离子交换的吸附、淋洗和洗脱过程中，会有一部分钚损失，造成分析结果偏低(参见：李力力,李金英,赵永刚等.铀基体中痕量钚的分离[J].核化学与放射化学,2007,29(3):135-140.)。

因此，上述方法在分析核燃料后处理工艺样品时都存在分析误差大、取样量大、分离过程复杂、操作时间长等缺点。

TTA全称是2-噻吩甲酰三氟丙酮，广泛用于硝酸介质中钚的萃取分离，在1-2mol/L硝酸体系中对Pu(Ⅳ)萃取分配系数大于1×10⁴。利用TTA在1mol/L硝酸体系中萃取特点，可以用TTA萃取钚，将99％以上的钚从铀中分离出来。

电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)是可以用于测定超痕量元素和同位素比值的仪器，其优点是：具有很低的检出限(达ng/ml或更低)，基体效应小，谱线简单，能同时测定许多元素。安装了有机进样系统的ICP-MS可以对有机相样品的微量元素进行分析。

发明内容

本发明的目的是提供一种核燃料后处理流程大量铀中微量钚含量的分析方法，以能够简便、快捷、准确、所需样品量少、干扰小的进行核燃料后处理流程大量铀中微量钚含量的分析。

为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种核燃料后处理流程大量铀中微量钚含量的分析方法，所述的分析方法依次包括如下步骤：