[发明专利]一种铁-镍-氮共掺杂碳催化剂及其制备方法和用途有效

专利信息
申请号: 202010197078.2 申请日: 2020-03-19
公开(公告)号: CN111203264B 公开(公告)日: 2022-08-16
发明(设计)人: 黎华明;李叙锋;陈红飙 申请(专利权)人: 湘潭大学
主分类号: B01J27/24 分类号: B01J27/24;B01J35/10;H01M4/90
代理公司: 北京卓恒知识产权代理事务所(特殊普通合伙) 11394 代理人: 徐楼
地址: 411105 湖南*** 国省代码: 湖南;43
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摘要:
搜索关键词: 一种 掺杂 催化剂 及其 制备 方法 用途
【权利要求书】:

1.一种铁-镍-氮共掺杂碳催化剂,其特征在于:该催化剂是通过以下制备方法制备获得的:首先采用含三芳基咪唑苯胺衍生物TPI-NH2进行氧化聚合反应获得聚苯胺衍生聚合物TPANI;然后将聚苯胺衍生聚合物TPANI、铁源、镍源、三聚氰胺混合后进行反应获得TPANI/三聚氰胺/Ni-Fe混合物;最后将TPANI/三聚氰胺/Ni-Fe混合物进行热处理后获得铁-镍-氮共掺杂碳催化剂NiFe/N-C。

2.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于:所述氧化聚合反应为含三芳基咪唑苯胺衍生物TPI-NH2与氧化剂进行反应,生成聚苯胺衍生聚合物TPANI;

含三芳基咪唑苯胺衍生物TPI-NH2具体为3-(4,5-二苯基-1H-咪唑-2-基)-苯胺或2-(4,5-二苯基-1H-咪唑-2-基)-苯胺。

3.根据权利要求2所述的催化剂,其特征在于:所述氧化剂为过硫酸铵或过氧化苯甲酰;含三芳基咪唑苯胺衍生物TPI-NH2为3-(4,5-二苯基-1H-咪唑-2-基)-苯胺。

4.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于:所述铁源选自硝酸铁、三氯化铁中的一种或多种;所述镍源选自硝酸镍、醋酸镍中的一种或多种。

5.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于:所述铁源选自九水合硝酸铁、六水合三氯化铁中的一种或多种;所述镍源选自六水合硝酸镍、四水合醋酸镍中的一种或多种。

6.一种制备权利要求1-5中任一项所述铁-镍-氮共掺杂碳催化剂的方法,其特征在于:该方法包括如下步骤:

1)将含三芳基咪唑苯胺衍生物TPI-NH2溶于混合溶剂中,在氧化剂的存在下进行氧化聚合反应获得聚苯胺衍生聚合物TPANI;

2)将步骤1)获得聚苯胺衍生聚合物TPANI、铁源、镍源溶于溶剂中,然后加入三聚

氰胺进行混合反应,获得TPANI/三聚氰胺/Ni-Fe混合物;

3)将步骤2)获得的TPANI/三聚氰胺/Ni-Fe混合物在保护性气体气氛保护下经热处理后获得铁-镍-氮共掺杂碳催化剂NiFe/N-C。

7.根据权利要求6所述的方法,其特征在于:步骤1)具体为:按比例将含三芳基咪唑苯胺衍生物TPI-NH2溶于第一溶剂中;然后加入氧化剂,进行反应;反应完成后经分离处理、洗涤、干燥后获得聚苯胺衍生聚合物TPANI。

8.根据权利要求6所述的方法,其特征在于:步骤2)具体为:按比例将步骤1)获得的聚苯胺衍生聚合物TPANI溶于第二溶剂中,然后加入铁源、镍源,进行反应;接着再加入三聚氰胺继续反应;反应完成后,去除溶剂、研磨获得粉末状TPANI/三聚氰胺/Ni-Fe混合物。

9.根据权利要求6所述的方法,其特征在于:步骤3)具体为:将步骤2)获得的TPANI/三聚氰胺/Ni-Fe混合物放入热处理器中,然后在保护性气体保护的氛围下将热处理器升温至300-800℃,热处理0.5-5h;然后升温至800-1300℃,保温1-5h后,获得铁-镍-氮共掺杂碳催化剂NiFe/N-C。

10.根据权利要求7-9中任一项所述的方法,其特征在于:在步骤1)中所述含三芳基咪唑苯胺衍生物TPI-NH2和氧化剂加入量的摩尔比为0.5-5:0.3-3;

在步骤2)中,所述聚苯胺衍生聚合物TPANI、铁源、镍源、三聚氰胺加入量的摩尔比为1-12:0.1-4:0.3-8:80-300。

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