[发明专利]一种新型铁基催化剂及其制备方法与应用

说明书

本发明公开了一种新型铁基催化剂及其制备方法与应用，该制备方法包括以下步骤：将含氮有机原料放置在马弗炉中烧制，得到g‑C₃N₄载体；g‑C₃N₄载体在常温下与无水乙醇、铁源配制成混合物，经过超声处理得到混合均匀的悬浊液；悬浊液经加热、焙烧，从而得到铁基催化剂。本发明利用g‑C₃N₄作为铁基催化剂的新型载体，其X射线衍射谱图证明Fe均匀的分布在g‑C₃N₄上，且形成了一种类似Fe(NCN)的新型化合物。该催化剂在费托合成反应的应用过程中，具有较高的催化活性、烯烷比及稳定性，在碳一化工等领域有着广泛的应用前景。

技术领域

本发明涉及催化剂领域，具体涉及一种新型铁基催化剂及其制备方法与应用。

背景技术

费托合成是一项清洁利用化石资源(煤或生物质)的技术。铁基催化剂是目前费托合成主要催化剂中的一种。但是，不管什么类别的铁基催化剂，载体材料的使用是提高催化剂选择性或活性位点数量的一个潜在方法。传统载体(如：二氧化硅，三氧化二铝、分子筛、碳材料等)已经得到了广泛的使用，但是单纯的金属负载而不添加任何助剂很难得到高的烯烃选择性。为了提高烯烃的选择性，找到一种合理的载体材料是解决这一问题的关键。

发明内容

为解决上述问题，本发明提供一种新型铁基催化剂(Fe/g-C₃N₄)的制备方法，包括以下步骤：

步骤(1)：将含氮有机原料放置在马弗炉中烧制，得到g-C₃N₄载体；

步骤(2)：将步骤(1)制得的g-C₃N₄载体在常温下与无水乙醇、铁源配制成混合物，经过超声处理得到混合均匀的悬浊液；

步骤(3)：将步骤(2)制得的悬浊液经加热、焙烧，得到铁基催化剂。

在一实施例中，含氮有机原料为选自单氰胺、双氰胺、三聚氰胺或尿素中的至少一种，优选为尿素。

在一实施例中，铁源为选自硝酸铁、氯化铁或乙酰丙酮铁中的至少一种，优选为硝酸铁。

在一实施例中，g-C₃N₄载体与铁源的质量比为10～95％，优选为30～80％。

在一实施例中，于步骤(1)中，烧制温度是以1-15℃/min的速率升温至300～900℃，烧制时间为1～10h；于步骤(2)中，超声处理时间为0.1-24h；于步骤(3)中，加热的条件为60～80℃下加热6～12h，焙烧为在氩气氛围200～800℃下焙烧2-6h。

在一实施例中，于步骤(1)中，烧制温度为400～600℃，烧制时间为4-6h；于步骤(2)中，超声处理时间为0.2-12h；于步骤(3)中，焙烧温度为300～500℃。

本发明还提供一种铁基催化剂，由上述铁基催化剂的制备方法制得。

本发明又提供一种由上述铁基催化剂的制备方法制得的铁基催化剂在CO加氢制备低碳烯烃反应中的应用。

在一实施例中，低碳烯烃为C2～C5的烯烃。

在一实施例中，低碳烯烃为C3、C4烯烃。

在一实施例中，C3烯烃为丙烯，C4烯烃为1-丁烯、顺-2-丁烯、反-2-丁烯和异丁烯中的至少一种。