[发明专利]一种定向排列石墨烯/环氧树脂高导热复合材料及其制备方法

说明书

本发明公开了一种定向排列石墨烯/环氧树脂高导热复合材料，其特征在于：其由定向排列的厚度为5～20μm、侧向尺寸为0.5～3mm的石墨烯均热膜碎片作为导热填料，与浇注并包覆该导热材料的环氧树脂一起高温固化，使石墨烯均热膜碎片完成最终定向排列而制成。本发明还公开了其制备方法，将工业石墨烯均热膜边角料机械粉碎得到石墨烯均热膜碎片，将石墨烯均热膜碎片堆填于模具中，将环氧树脂注入装填填料的模具中，多次真空脱泡后高温固化得到材料。本发明采用的石墨烯均热膜来源于工业废料，可以实现废物利用；制备的复合材料因填料高度取向，从而导热性能优异；实现排列取向的方法为简单机械挤压或气流正压，步骤简洁、容易实现工业化生产。

技术领域

本发明涉及导热高分子复合材料领域，更具体的说，涉及一种定向排列石墨烯/环氧树脂高导热复合材料及其制备方法。

背景技术

科学技术的进步使电子产品的散热成为维持电子设备的性能和可靠性的关键因素。同样，在在一些新兴技术产业，包括：新能源汽车，柔性可穿戴电子设备，发光二极管等，都需要新型导热材料。

通常通过对聚合物进行填充高导热性能的填料，可以制备具有优良导热性能的填充型导热聚合物复合材料。这种方法因加工工艺简单、过程易控制、成本较低廉等优点，被广泛应用于现阶段导热聚合物复合材料的制备。这些填料可按其基本组成分为金属材料，陶瓷材料，碳基材料,其中碳基填料(碳纤维、碳纳米管(CNT)、石墨烯和石墨)导热系数高，经常被用作导热填料。

碳基材料中石墨烯的理论导热系数高达5300W/(m·K)，约是室温下铜导热系数(400W/(m·K))的10倍多，氧化铝导热系数(36W/(m·K))的100多倍。石墨烯材料可作为极好的超高导热材料。二维石墨烯薄膜由聚酰亚胺热解后压制而成，具有很高的平面内热导率，是目前手机等电子产品最常用的均热材料。石墨烯均热膜在使用过程中，需要根据具体的使用场景进行大小、形状的模切，模切过程中会产生大量的石墨烯均热膜废料，这些具有面内方向高导热的废料目前没有得到很好利用，是对资源的极大浪费，也对环境造成了伤害。

现有技术中，中国专利公开号CN 108752713 A公开了一种定向排列石墨烯超高热导率复合材料及其制备方法，该方法采用梯度磁场使石墨烯在聚合物基体中排列，对设备和材料要求都比较高。中国专利CN 110734562 A公开了一种石墨烯纤维取向排列的导热片及其制备方法，该方法采用模具旋转的方法使石墨烯纤维沿着旋转流体流动的方向取向。中国专利CN105542728A公开一种垂直取向石墨烯片/高聚物热界面材料的制备方法，其以石墨为原料采用液相剥离法制备出氧化石墨烯后高温还原，后将得到的石墨烯经热压制备出石墨烯薄膜。采用手工或机械的方法，将石墨烯膜浸润到聚合物中，而后将表面覆盖有一层聚合物的石墨烯薄膜通过无芯卷纸工艺卷成圆柱体后高温固化，得到定向排列的石墨烯复合材料。该技术方案的不足之处在于：1.使用的石墨烯薄膜易碎，浸润聚合物并卷成圆柱的过程难以操作，难以进行工业化大批量生产。2.所用原材料为完整的石墨烯薄膜，而非回收利用或工业废料的石墨烯均热膜碎片，成本高，也无益于废料的回收利用和环境保护。

发明内容

针对现有技术的上述不足，本发明的目的在于提供一种石墨烯均热膜碎片/环氧树脂基复合材料及其制备方法，在提高复合材料导热性能的同时，可大量回收利用石墨烯均热膜的工业废料，变废为宝、保护环境而且可大幅降低材料成本。

为实现上述目的，本发明的技术方案为：

一种定向排列石墨烯/环氧树脂高导热复合材料，其特征在于：其由定向排列的厚度为5～20μm、侧向尺寸为0.5～3mm的石墨烯均热膜碎片作为导热填料，与浇注并包覆该导热材料的环氧树脂一起高温固化，使石墨烯均热膜碎片完成最终定向排列而制成。

所述的定向排列石墨烯/环氧树脂高导热复合材料，其特征在于：按照质量百分比计算，其由如下比例的石墨烯均热膜碎片与环氧树脂制成：

石墨烯均热膜碎片：20～40％

环氧树脂：60～80％。