[发明专利]石墨烯基复合材料及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种制备石墨烯基复合材料的方法，其特征在于，包括：

(1)将镁盐溶液和碳酸盐溶液混合后进行抽滤和洗涤，并将得到的固态物料分散在水中，得到分散浆料，然后将所述分散浆料与含硅粉浆料进行混合，并对得到的混合浆料进行喷雾干燥，以便得到前驱体；

(2)将所述前驱体置于高温反应器中持续升温，同时通入保护气，达到第一预定温度后，向所述高温反应器中通入含有保护气和氢气的第一气体，以便得到含有氧化镁和硅的复合材料；

(3)将所述含有氧化镁和硅的复合材料置于高温反应器中持续升温，同时通入所述保护气，达到第二预定温度后，向所述高温反应器中通入含有保护气和碳源或含有保护气和含氮碳源的第二气体，以便在所述含有氧化镁和硅的复合材料上沉积形成石墨烯或氮掺杂石墨烯，得到石墨烯或氮原子掺杂石墨烯的MgO-Si复合材料；

(4)去除所述石墨烯或氮原子掺杂石墨烯的MgO-Si复合材料中的氧化镁，然后水洗至中性，以便得到石墨烯基复合材料。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤(1)中，所述镁盐溶液为硝酸镁溶液、氯化镁溶液、硫酸镁溶液和醋酸镁溶液中至少之一；

任选的，在步骤(1)中，所述镁盐溶液中镁离子浓度为0.01～3mol/L；

任选的，在步骤(1)中，所述碳酸盐溶液为碳酸钠溶液、碳酸钾溶液、碳酸铵溶液、碳酸氢钠溶液、碳酸氢钾溶液和碳酸氢铵溶液中的至少之一；

任选的，在步骤(1)中，所述碳酸盐溶液中碳酸根离子浓度为0.01～3mol/L；

任选的，在步骤(1)中，所述镁盐溶液和所述碳酸盐溶液的体积比为0.5-10:1。

任选的，在步骤(1)中，所述分散浆料的浓度为0.01～4mol/L；

任选的，在步骤(1)中，所述含硅粉浆料的浓度为0.1～10g/L；

任选的，在步骤(1)中，所述分散浆料和所述含硅粉浆料混合体积比为1-15:1；

任选的，在步骤(1)中，所述喷雾干燥过程的进料速度为2～30mL/min，进风温度为200～300摄氏度，出风温度为95～160摄氏度。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，在步骤(2)中，所述升温速率为5～15摄氏度/分钟；

任选的，在步骤(2)中，所述保护气为氮气、氩气和氦气中的至少之一；

任选的，在步骤(2)中，所述第一预定温度为400～900摄氏度，所述第一预定温度下反应0.5～10小时；

任选的，在步骤(2)中，所述含有保护气和氢气的第一气体中，所述保护气流量为0.3～10L/min，所述保护气和所述氢气的体积比为1：(0.03～1)。

4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤(3)中，所述升温速率为5～15摄氏度/分钟；

任选的，在步骤(3)中，所述保护气为氮气、氩气和氦气中的至少之一；

任选的，在步骤(3)中，所述第二预定温度为600～1200摄氏度，所述第二预定温度下反应5～120分钟；

任选的，在步骤(3)中，所述含有保护气和碳源中，所述保护气流量为0.3～10L/min，所述保护气和所述碳源的体积比为1：(0.05～1)；

任选的，在步骤(3)中，所述含有保护气和含氮碳源的第二气体中，所述保护气流量为0.3～10L/min，所述保护气与所述含氮碳源的体积比为1：(0.05～1)；

任选的，在步骤(3)中，所述碳源包括甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、乙烯、乙炔、丙烯、甲醇、乙醇和乙酸中的至少之一；

任选的，在步骤(3)中，所述含氮碳源包括尿素、三乙醇胺、二乙醇胺、六次甲基四胺、苯胺、丙烯/N,N-二甲基甲酰胺、氨气、三聚氰胺、乙腈、丙腈、丁腈、甲烷/氨气、吡咯、丙酮/甲醇、吡啶和硫脲中的至少之一。

5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤(4)中，采用刻蚀去除所述石墨烯或氮原子掺杂石墨烯的MgO-Si复合材料中的氧化镁；

任选的，所述刻蚀过程的酸液包括盐酸和硝酸中的至少之一；

任选的，所述酸液的浓度为0.5～1.5mol/L；

任选的，所述刻蚀温度为10～90摄氏度，时间为0.5～12h。