[发明专利]复合固态电解质膜及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种复合固态电解质膜，其组分包括聚合物、锂盐和无机填料，其特征在于，所述聚合物由第一聚合物和第二聚合物组成，沿所述复合固态电解质膜的厚度方向，所述第一聚合物、第二聚合物、无机填料中的至少一种的含量呈渐变式变化；所述渐变式变化中，所述第一聚合物的含量逐渐降低，所述第二聚合物的含量逐渐升高，所述无机填料的含量呈梯度变化。

2.如权利要求1所述的复合固态电解质膜，其特征在于，沿所述复合固态电解质膜的厚度方向，所述第一聚合物、第二聚合物、无机填料的含量均呈渐变式变化。

3.如权利要求1所述的复合固态电解质膜，其特征在于，所述聚合物与所述锂盐的浓度比为1-5：1，所述聚合物和所述锂盐浓度总和：所述无机填料的浓度＝4-20：1。

4.如权利要求1所述的复合固态电解质膜，其特征在于，所述第一聚合物选自聚丙烯腈及其衍生物、聚偏二氟乙烯及其衍生物、聚碳酸亚丙酯及其衍生物中的一种或两种以上的混合；

所述第二聚合物选自聚甲基丙烯酸甲酯及其衍生物、聚环氧乙烷及其衍生物、聚乙烯醇及其衍生物、聚碳酸亚乙酯及其衍生物中的一种或两种以上的混合。

5.如权利要求1所述的复合固态电解质膜，其特征在于，所述锂盐选自双(氟磺酰基)酰亚胺锂、双(三氟甲磺酰基)酰亚胺锂、六氟磷酸锂、高氯酸锂、硝酸锂的一种或两种以上的混合。

6.如权利要求1所述的复合固态电解质膜，其特征在于，所述无机填料为惰性填料、活性填料中的至少一种，其中，所述惰性填料包括Al₂O₃、SiO₂、TiO₂、ZrO₂中的至少一种，所述活性填料包括钙钛矿型、NASICON型、石榴石型陶瓷中的至少一种。

7.一种如权利要求1-6任一项所述的复合固态电解质膜的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

将干燥后的所述第一聚合物、第二聚合物、锂盐分散在溶剂中，向其中加入所述无机填料，搅拌均匀，形成第一溶液；

同所述第一溶液的组分和制备过程，分别制得第二溶液，依次类推至第N溶液，N≥3，其中，所述第一溶液至第N溶液中，所述第一聚合物、第二聚合物、无机填料中的至少一种的含量呈渐变式变化；

将所述第一溶液至所述第N溶液分别浇筑后，真空干燥至半干状态，分别制得第一半干燥层、第二半干燥层、依次类推至第N半干燥层；

将所述第一半干燥层至所述第N半干燥层依次层叠后，真空干燥制得所述复合固态电解质膜。

8.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，真空干燥至半干状态的工艺具体为：于50℃-70℃真空干燥10min-30min。

9.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，真空干燥制得所述复合固态电解质膜的具体工艺为：于50℃-70℃真空干燥16h-24h。

10.如权利要求1-6任一项所述的复合固态电解质膜在用于制备锂金属电池或锂硫电池中的应用。