[发明专利]一种有机液体高转化率的高纯氢气的制备方法

权利要求书

1.一种高纯氢气的制备方法，该方法包括：

（1）使有机液体储氢原料与脱氢催化剂接触反应，得到含有氢气的脱氢反应产物；有机液体储氢原料与脱氢催化剂接触反应的反应温度为250~400℃；

（2）将脱氢反应产物冷却，得到液体产物和富氢气体产物，收集液体产物；

（3）使富氢气体与储氢合金接触，得到含氢合金，收集未吸附的气体，然后任选地除去含氢合金储存容器中的有机物，所述储氢合金为镁系A₂B型储氢合金，所述镁系A₂B型储氢合金的表达式中，A=Mg_x1Ca_x2Ti_x3La_x4Y_x5，x1+x2+x3+x4+x5=1.9-2.1，1.5≤x1 ≤2.1，0≤x2 ≤0.5，0≤x3 ≤0.8，0≤x4 ≤0.5，0＜x5 ≤0.2；B=Cr_y1Fe_y2Co_y3Ni_y4Cu_y5Mo_y6， y1+y2+y3+y4+y5+y6=0.9-1.1，0≤y1 ≤0.3，0≤y2≤0.2，0≤y3 ≤1.1，0≤y4 ≤1.1，0≤y5≤0.4，0≤y6≤0.15；

（4）加热含氢合金，释放氢气，得到纯度≥99.999%的高纯氢气；

所述脱氢催化剂含有活性组分和载体组合物，所述脱氢催化剂中，以氧化物计的活性组分的含量为0.1-10重量%，载体组合物的含量为90-99.9重量%；

所述活性组分包括贵金属活性组分以及任选地非贵金属活性组分，所述贵金属活性组分含有第一活性金属，所述第一活性金属为Pt、Pd、Re、Ru、Rh、Ir中的一种或多种，所述非贵金属活性组分为Ni、Sn、Mo、Cu、Fe、Ca、Co、W中的一种或者多种；

所述载体组合物包括氧化铝和改性金属氧化物，所述的改性金属氧化物为钛氧化物和/或锆氧化物，所述改性金属氧化物的ɳ＜0.3，ɵ≥5，其中ɳ=载体组合物中晶相改性金属氧化物的重量百分含量/载体组合物中改性金属氧化物的化学组成重量百分含量，ɵ=载体组合物表面上改性金属氧化物的重量百分含量/载体组合物中改性金属氧化物的化学组成重量百分含量，钛氧化物以TiO₂计，锆氧化物以ZrO₂计；

其中，所述载体组合物中，氧化铝的含量为80-98.5重量%，改性金属氧化物的含量为1.5-20重量%。

2.根据权利要求1所述的方法，其中，1.7≤x1≤2.05，0≤x2≤0.2， 0≤x3≤0.5， 0≤x4≤0.2，0.05≤x5≤0.1；

0≤y1≤0.2，0≤y2≤0.1，0≤y3≤1，0≤y4≤1.05，0≤y6≤0.1。

3.根据权利要求1所述的方法，其中，所述有机液体储氢原料为含或不含杂原子的含环烷环的饱和/或不饱和烃，含杂原子有机储氢化合物为含环烷环的烃被杂原子取代得到的有机物，其中杂原子取代发生在环烷环上。

4.根据权利要求3所述的方法，其中，所述有机液体储氢原料为芳环和环烷环总数小于等于2的不含杂原子的饱和和/或不饱和烃。

5.根据权利要求4所述的方法，其中，含杂原子的含有环烷环的饱和和/或不饱和烃包括：含氮杂环化合物和/或含氮/硼杂环化合物。

6.根据权利要求5所述的方法，其中，含氮杂环化合物包括4-氨基哌啶、哌啶-4-羧胺、全氢-4,7-菲洛林、二氢吲哚、2-甲基-1,2,3,4-四氢喹啉、十氢咔唑、十二氢乙基咔唑、2,6-二甲基十氢-1,5-萘啶中的一种或者几种；含氮/硼杂环化合物包括1,2-BN-环己烷和/或3-甲基-1,2-BN-环戊烷。

7.根据权利要求4所述的方法，其中，不含杂原子的含有环烷环的饱和和/或不饱和烃包括：甲基环己烷、环己烷、十氢萘、双环己烷中的一种或者多种。