[发明专利]一种复合石墨负极材料及其制备方法、锂离子电池

权利要求书

1.一种复合石墨负极材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

S1.单颗粒的制备，其包括：将石墨颗粒依次进行湿法造粒和碳化处理，即可；

S1中，所述单颗粒的中值粒径D50为6.0~9.0μm；

S2.二次颗粒的制备，其包括：将物质A与沥青的混合物依次进行二次造粒、石墨化处理、湿法造粒和碳化处理，即可；

S2中，所述物质A为石油焦或煤针焦；

S2中，所述沥青的软化点为110~130℃；

S2中，所述二次颗粒的中值粒径D50为12.0~15.0μm；

S1或S2中，所述湿法造粒中采用的包覆剂为“煤焦油或石油焦油”；所述湿法造粒中采用的包覆剂的结焦值为20~30%；

S1或S2中，所述碳化处理的温度为1100~1250℃；

S3.将所述单颗粒和所述二次颗粒混合，即得；其中，所述单颗粒和所述二次颗粒的质量比为1:（0.11~9）。

2.如权利要求1所述的复合石墨负极材料的制备方法，其特征在于，所述石墨颗粒为石油焦或煤针焦的整形料依次进行热处理和石墨化处理后制得的；

其中，所述整形料的中值粒径D50为5.5~8.4μm。

3.如权利要求2所述的复合石墨负极材料的制备方法，其特征在于，所述整形料的中值粒径D50为6.5~8.0μm。

4.如权利要求2或3所述的复合石墨负极材料的制备方法，其特征在于，所述石油焦或所述煤针焦中的S含量≤0.45%且灰分含量≤0.2%；

和/或，所述热处理的温度为550~850℃；

和/或，所述热处理的时间为6~20h；

和/或，所述石墨化处理的温度为2800~3200℃；

和/或，所述石墨化处理的时间为20~60h；

和/或，所述整形料为所述石油焦或煤针焦依次经粉碎、整形和去细粉后制得的；

其中，所述粉碎后得到的物料的中值粒径D50为5.0~8.0μm。

5.如权利要求1所述的复合石墨负极材料的制备方法，其特征在于，S1或S2中，所述湿法造粒过程中，融合机的转速为250~1400r/min；

和/或，S1中，所述湿法造粒的时间为8~70min；

和/或，S1中，所述湿法造粒中，所述石墨颗粒与S1中所述湿法造粒采用的包覆剂的质量比为100:（2~6）；

和/或，S2中，所述湿法造粒的时间为5~60min；

和/或，S2中，所述湿法造粒中，石墨化处理得到的颗粒与S2中所述湿法造粒采用的包覆剂的质量比为100:（5~10）；

和/或，S1或S2中，所述碳化处理的时间为0.5~24h；

和/或，S1中，所述单颗粒的中值粒径D50为7.5μm。

6.如权利要求1所述的复合石墨负极材料的制备方法，其特征在于，所述S1和所述S2中的所述湿法造粒的包覆剂相同；

和/或，S1或S2中，所述湿法造粒的过程中无溶剂参与。

7.如权利要求1所述的复合石墨负极材料的制备方法，其特征在于，S2中，所述物质A为石油焦或煤针焦的粉碎料；

和/或，S2中，所述物质A的中值粒径D50为8.0~10.0μm；

和/或，S2中，所述物质A与所述沥青的质量比为100:（3.5~10.5）；

和/或，S2中，所述混合物的制备过程中，所述物质A与所述沥青的混合的时间为30~80min；

和/或，S2中，所述二次造粒的温度为600~700℃；

和/或，S2中，所述二次造粒的时间为6~20h；

和/或，S2中，所述石墨化处理的温度为2800~3200℃；

和/或，S2中，所述石墨化处理的时间为20~60h；

和/或，S2中，所述二次颗粒的中值粒径D50为14.7μm。