[发明专利]Na和Fe共掺杂氮化碳芬顿反应催化剂及其制备方法

说明书

本发明公开了一种Na和Fe共掺杂氮化碳芬顿反应催化剂及其制备方法。称取尿素、Fe(NOsubgt;3/subgt;)subgt;3/subgt;·9Hsubgt;2/subgt;O和Nasubgt;2/subgt;S·9Hsubgt;2/subgt;O溶解于水中，将干燥好的样品在氮气气氛中以3‑6℃/min的速率加热至450‑600℃并恒温2小时，该催化剂是片状结构，Na和Fe在氮化碳上分布均匀，Zeta电势(‑42)‑(‑46)毫伏，比表面积12‑20米supgt;2/supgt;/克。本发明方法过程简单，条件温和，成本低廉，所得催化剂在中性和碱性条件下可作为固相芬顿反应催化剂，高效降阳离子有机解染料，具有较好的应用前景。

技术领域

本发明涉及一种高效芬顿反应固相催化剂Na和Fe共掺杂氮化碳及其制备方法，属于污水处理技术领域。

背景技术

芬顿氧化技术通过产生高反应活性的羟基自由基(·OH)，可以无选择性降解燃料分子，反应迅速高效，设备要求低，操作简便，因而广泛应用于污水处理领域。但是，传统的均相芬顿体系存在pH使用范围窄，催化剂回收困难，且伴随有大量含铁污泥产生等弊端。与均相芬顿反应催化剂相比，固相芬顿反应催化剂具有降解效率高、可重复使用性好、pH工作范围宽，不易造成二次污染等优点。目前，固相芬顿反应催化剂主要应用于酸性和中性溶液，因此需要研发对碱性废水处理的催化剂。

氮化碳(g-C₃N₄)具有所谓的“六倍腔”微观结构，其中充满孤对电子的六个氮是过渡金属Fe掺杂或锚定的理想位置(X.Wang,X.Chen,A.Thomas,X.Fu,M.Antonietti,Metal-containing carbon nitride compounds:a new functional organic-metal hybridmaterial.Adv.Mater.21(2009)1609-1612.)。g-C₃N₄中的吡啶氮能捕获铁，形成Fe-N_x微观结构成为Fenton反应活性位点(Q.Liu,Y.Guo,Z.Chen,Z.Zhang,X.Fang,Constructing anovel ternary Fe(III)/graphene/g-C₃N₄ composite photocatalyst with enhancedvisible-light driven photocatalytic activity via interfacial charge transfereffect.Appl.Catal.B Environ.183(2016)231-241；S.An,G.Zhang,T.Wang,W.Zhang,K.Li,C.Song,J.Miller,S.Miao,J.Wang,X.Guo,High-density ultra-small clustersand single-atom Fe sites embedded in graphitic carbon nitride(g-C₃N₄)forhighly efficient catalytic advanced oxidation processes.ACS Nano 12(2018)9441-9450.)。g-C₃N₄可以用作Fenton反应催化剂降解有机染料(X Wang,D Li,Z Nan,Effect of N content in g-C₃N₄ as metal-free catalyst on H₂O₂ decomposition forMB degradation.Sep.Purif.Technol.224(2019)152-162)。我们前期的研究结果表明，Fe掺杂g-C₃N₄能够加快电子的传输，显示比g-C₃N₄更高的Fenton反应催化活性(X Wang,ZNan,Highly efficient Fenton-like catalyst Fe-g-C₃N₄ porous nanosheetsformation and catalytic mechanism.Sep.Purif.Technol.233(2020)116023)。文献报道Na掺杂g-C₃N₄可以收窄带隙，有效提高电子传输速率(Y.Shang,Y.Ma,X.Chen,X.Xiong,J.Pan,Effect of sodium doping on the structure and enhanced photocatalytichydrogen evolution performance of graphitic carbon nitride.Mol.Catal.433(2017)128-135.)。