[发明专利]一种锌单原子催化剂及其制备方法与应用

说明书

本发明公开了Zn单原子催化剂及其制备方法与应用。该Zn单原子催化剂是按照下述方法制备得到的：1)将水果类生物质和水混合后进行水热反应，将产物依次进行洗涤、水浴、冷冻干燥，得到水凝胶；2)将水凝胶浸入含氮的液态生物质中，干燥并研磨成粉末1；将粉末1加入到ZnCl₂溶液中，搅拌后将混合物干燥，并在N₂气氛下进行退火；再将所述产物于酸溶液中进行处理，然后用水洗涤至中性、干燥并研磨成粉末2，即得。SA‑Zn‑NHPC对CO₂RR和ORR均表现出优异电催化活性，在相对低的过电位下，具有较高的一氧化碳法拉第效率；具有高的半波电位和高的起始电位，其催化性能与已报告的单原子催化剂相当甚至更好。

技术领域

本发明属于单原子催化领域，具体涉及一种锌单原子催化剂及其制备方法与应用。

背景技术

鉴于世界范围内的快速能源消耗和严重的环境污染，当今社会迫切需要探索更多的可持续性和生态友好型能源。目前，可持续链的重要部分是电化学转化和存储装置，其中电化学反应始终占据中心地位。例如，二氧化碳(CO₂)还原反应(CO₂RR)是将CO₂转化为化学燃料以减轻温室效应的必不可少的方式之一，而氧气(O₂)还原反应(ORR)是燃料电池中阴极的半反应，其目的是为了缓解能源危机，将从可再生能源中获得的化学燃料转化为电能，这两者都是实现更可持续性，更绿色发展的诱人途径。单原子催化剂(SACs)被认为是一种非常规催化剂，其中所有金属物种都以原子形式分散或锚定在固体基底上。其具有显著的优势，例如高原子效率，高选择性和出色的稳定性，可作为CO₂RR和ORR的催化剂。到目前为止，多数研究只集中在改善SACs的活性上，以使系统更可持续性，更绿色，但忽视了SACs本身对经济和环境的可持续性的影响(例如，原材料的丰富性，生态友好性和能否回收利用)，这可能会对电化学存储和转换装置的可持续性产生极大的限制。如今，我们已经意识到可持续性比以往任何时候都重要，并且我们的社会不愿意在未来技术中对可持续性做出让步。不可否认，可持续性是在新材料设计的情况下，除了形态，成分和结构外，现在已被视为一个额外但至关重要的因素。

因此，开发一种绿色且可持续的合成具有优异CO₂RR和ORR催化性能的Zn单原子催化剂的方法具有重要的现实意义。

发明内容

本发明的目的是提供一种绿色且可持续的方法，该方法可以合成具有优异CO₂RR和ORR催化性能的Zn单原子催化剂(SA-Zn-NHPC，单个Zn原子分散在N掺杂的分层多孔碳上)。

本发明所提供的Zn单原子催化剂的制备方法，包括下述步骤：

1)将水果类生物质和蒸馏水混合后进行水热反应，反应结束后将产物依次进行洗涤、水浴、冷冻干燥，得到生物质衍生的水凝胶；

2)将所述生物质衍生的水凝胶浸入含氮的液态生物质中，取出后干燥并研磨成粉末1；将所述粉末1加入到ZnCl₂溶液中，剧烈搅拌后将混合物干燥，并在N₂气氛下进行退火；退火结束待产物冷却到室温，再将所述产物于酸溶液中进行处理，然后用水洗涤至中性、干燥并研磨成粉末2，即得所述Zn单原子催化剂。

上述方法步骤1)中，所述水果类生物质具体可为苹果、梨、西瓜等。

所述水果类生物质可以是块状，如呈立方体形状

所述水果类生物质和蒸馏水的质量比为1：(1.5-2.5)，具体可为1:2。

所述水热反应在不锈钢高压釜中进行。所述水热反应条件为：180±5℃下反应10-12h。

所述洗涤是指用蒸馏水和乙醇体积比1:1的混合液进行洗涤。

所述水浴在水浴锅中进行。所述水浴条件为：60±5℃下保持45-50h。