[发明专利]一种中温甲烷部分氧化催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种中温甲烷部分氧化催化剂在甲烷化学链部分氧化制合成气中的应用，其特征在于：

所述中温甲烷部分氧化催化剂，以Ni为活性组分，κ相CeZrO₄为载体，载氧体颗粒载体由CeO₂和ZrO₂构成；催化剂中活性组分Ni的摩尔百分含量在0.1%~2%范围，κ相CeZrO₄的含量在98%~99.9%范围；按摩尔百分比计，催化剂颗粒中氧化铈含量为49%~49.95%，氧化锆含量为49%~49.95%，氧化镍含量为0.1%~2%；

所述的中温甲烷部分氧化催化剂的制备方法，包括以下步骤：

步骤一：载氧体晶相的形成：

搅拌溶解硝酸铈Ce(NO₃)₃▪6H₂O及硝酸锆Zr(NO₃)₄▪5H₂O，分别制成浓度为0.5 mol/L的水溶液；室温下混合，50℃以下边搅拌边滴加稀氨水至全部生成絮状沉淀物；静置24h~48h，洗涤至中性后过滤，抽滤至滤饼状态，105℃以下干燥至固体状态；将固体于500~800℃条件煅烧；降至室温后于还原性气氛下升温至1000~1400℃继续活化载氧体；后于500~800℃继续煅烧得到目标晶相的复合金属氧化物，作为催化剂载体；

步骤二：进一步修饰：

溶解步骤一所述载体，加入硝酸镍Ni(NO₃)₂▪6H₂O的水溶液，浓度为0.35 mol/L，超声浸渍，后90~120℃搅拌溶解，待反应30~120min后取出并置于105-120℃干燥氛围中干燥12~24h，于400~600℃煅烧得到催化剂产物；

所述中温是指温度为500~700℃。

2.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：步骤一中所述硝酸铈和硝酸锆的摩尔比为(0.52-2.16):1；

步骤一中所述稀氨水浓度为10%~15%；氨水的用量为：每0.1mol硝酸盐需100-150 mL氨水；此处的硝酸盐是指步骤一中的硝酸铈和硝酸锆。

3.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：步骤一中所需煅烧时间为4~7h。

4.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：步骤二中所述硝酸镍占其他硝酸盐总和的摩尔比为0.1~0.8%。

5.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：所述干燥氛围为鼓风干燥箱，所选干燥温度为105~115℃；

步骤二中煅烧时间为3~6h。

6.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：

采用燃料反应器及空气反应器循环装置，称取0.15-0.25 g催化剂在燃料反应器中，反应时间小于30min；反应后的催化剂循环至空气反应器，通入CO₂进行晶格氧的补充，使催化剂恢复初始状态；催化剂在燃料反应器中还原温度为500~700℃。