[发明专利]一种碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料、其制备方法及应用

权利要求书

1.一种碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料，包括硅碳一次颗粒与第一硅烷偶联剂和碳纳米管反应复合形成的硅碳二次颗粒和包覆在所述硅碳二次颗粒表面的石墨烯层；

所述石墨烯层与第二硅烷偶联剂和硅碳二次颗粒反应包覆在所述硅碳二次颗粒表面；

所述碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料按照以下步骤制备：

A）将第一硅烷偶联剂在水中分散进行水解，加入第一表面活性剂、碳纳米管和硅碳一次颗粒，得到的混合液在搅拌条件下进行反应，过滤，得到硅碳二次颗粒；

B）将第二硅烷偶联剂在水中分散进行水解，加入第二表面活性剂、硅碳二次颗粒和氧化石墨烯，超声至分散均匀，进行喷雾干燥；

C）将所述喷雾干燥所得产物进行煅烧，得到碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料；

所述硅碳一次颗粒为表面包覆有碳层的SiO颗粒。

2.根据权利要求1所述的碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料，其特征在于，所述硅碳一次颗粒的粒径为1μm~15μm；所述硅碳一次颗粒中碳层的质量分数为5~10%。

3.根据权利要求1所述的碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料，其特征在于，所述硅碳一次颗粒的质量为所述碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料质量的80~95%；

所述碳纳米管的质量为所述碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料质量的2.5~10%；

所述石墨烯层的质量为所述碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料质量的2.5~10%。

4.根据权利要求1所述的碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料，其特征在于，所述碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料的粒径为2~30μm。

5.一种如权利要求1所述的碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料的制备方法，包括以下步骤：

A）将第一硅烷偶联剂在水中分散进行水解，加入第一表面活性剂、碳纳米管和硅碳一次颗粒，得到的混合液在搅拌条件下进行反应，过滤，得到硅碳二次颗粒；

B）将第二硅烷偶联剂在水中分散进行水解，加入第二表面活性剂、硅碳二次颗粒和氧化石墨烯，超声至分散均匀，进行喷雾干燥；

C）将所述喷雾干燥所得产物进行煅烧，得到碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料；

所述硅碳一次颗粒为表面包覆有碳层的SiO颗粒。

6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述步骤A）中水解的pH值为3~6。

7.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述步骤A）中搅拌的转速为1000~1350rpm。

8.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述步骤A）中反应的温度为60~90℃；反应的时间为2~8小时。

9.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述步骤B）中喷雾干燥的出风温度为90~130℃；喷雾干燥的速度为0.2~1.0L/h。

10.如权利要求1~4任意一项所述的碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料或权利要求5~9任意一项所述的碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料的制备方法制备得到的碳纳米管石墨烯/硅碳复合材料作为锂离子电池负极材料的应用。