[发明专利]一种陶瓷基复合固态电解质及其制备方法

权利要求书

1.一种陶瓷基复合固态电解质，其特征在于：此复合固态电解质包括快离子导体、粘结剂、锂盐以及凝胶电解质，其厚度为10-150μm，室温离子电导率为1*10^-4S/cm～1*10^-3S/cm，电化学窗口大于5.0V；

所述凝胶电解质包含丙烯酸酯材料、电解液、交联剂以及引发剂，凝胶电解质在复合固态电解质中占的质量比例为2-10％；

所述丙烯酸酯的通用结构式为：

其中，R1为-(CHm₁Xm₂Ym₃)n；R2为-(CHm₁Xm₂Ym₃)n；

取代基R1和取代基R2中，X、Y为氟，氯，苯基，腈基，或磺酸锂，其中m₁、m₂、m₃的取值是0-3，m₁、m₂、m₃不同时为0，n的取值是1-3，丙烯酸酯在凝胶电解质中占的质量比例为2-10％；

所述交联剂包含聚乙二醇二丙烯酸酯，甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷，苯乙烯，三缩四乙二醇二甲基丙烯酸酯，甲基丙烯酸缩水甘油酯中的一种或者几种，交联剂在凝胶电解质中占的质量比例为2-10％；

所述引发剂为偶氮类引发剂包括偶氮二异丁腈、偶氮二异庚腈；过氧化物类引发剂包括过氧化二苯甲酰，过氧化十二酰，其中的一种，引发剂占的丙烯酸酯和交联剂总质量的0.3-1％。

2.根据权利要求1所述的一种陶瓷基复合固态电解质，其特征在于：所述快离子导体包括Li₇La₃Zr₂O₁₂(LLZO)，Li_xLa_2/3-xTiO₃(LLTO)，Li_1+xAl_xTi_2-x(PO₄)₃(LATP)，LiAlO₂(LAO)，Li_7-x1La₃Zr_2-x1M_x1O₁₂(LLZMO)，Li_7+xGexP_3-xS₁₁(LGPS)，xLi₂S·(100-x)P₂S₅(LPS)中的一种或几种，快离子导体在复合固态电解质中占的质量比例为60-90％，其中，Li_7-x1La₃Zr_2-x1M_x1O₁₂中M为Ta或Nb，0.25﹤x₁﹤2。

3.根据权利要求1所述的一种陶瓷基复合固态电解质，其特征在于：所述粘结剂为聚偏氟乙烯，聚偏氟乙烯-六氟丙烯，聚四氟乙烯中的一种或几种，粘结剂在复合固态电解质中占的质量比例为3-10％。

4.根据权利要求1所述的一种陶瓷基复合固态电解质，其特征在于：所述锂盐包含高氯酸锂，三氟甲基磺酸锂，双(三氟甲基磺酸)亚胺锂，三(三氟甲基磺酸)甲基锂中的一种或者几种，锂盐在复合固态电解质中占的质量比例为10-30％。

5.根据权利要求1所述的一种陶瓷基复合固态电解质，其特征在于：所述电解液在凝胶电解质中占的质量比例为80-95％。

6.如权利要求1所述的一种陶瓷基复合固态电解质的制备方法，其特征在于：具体制备方法如下：包括凝胶电解质的制备、陶瓷基电解质的制备以及陶瓷基复合电解质的制备，其中，步骤一：凝胶电解质的制备

1、将丙烯酸酯材料、交联剂以及电解液混和在一起，搅拌均匀，形成混合液；

2、向上述混合液中加入引发剂，加入后搅拌均匀；

步骤二：陶瓷基电解质的制备

1、将粘结剂与N-甲基吡咯烷酮溶剂按照质量比1:10-20的比例配成溶液；

2、按照计量比称取快离子导体和锂盐加入上述溶液中，经过搅拌、超声，获得分散均匀的浆料；

3、将上述浆料均匀涂布到玻璃板上，在30-60℃干燥24h，然后真空50℃-60℃干燥24h，即可得到厚度10-150μm的电解质膜；

步骤三：陶瓷基复合电解质的制备

1、将上述陶瓷基电解质在凝胶电解液中浸泡10-30min，通过压力挤出多余凝胶电解液，或者将凝胶电解液均匀喷洒在陶瓷基电解质；

2、在60℃-80℃加热2h-10h，使得丙烯酸酯材料与交联剂共聚，即可得到陶瓷基复合电解质。