[发明专利]一种Pd纳米颗粒负载镍铁双氢氧化物纳米片阵列结构材料、制备方法及其应用

说明书

本发明公开了一种Pd纳米颗粒负载镍铁双氢氧化物纳米片阵列结构材料、制备方法及其应用；将镍盐、铁盐、尿素、季铵盐加入到无水甲醇中，超声溶解后，加入钯源溶液，混合均匀后，将混合溶液转移至反应釜中，把泡沫镍倾斜置于混合溶液中，进行溶剂热反应，自然冷却至室温，洗涤、干燥，即可获得Pd纳米颗粒负载NiFe LDH纳米片阵列结构材料；其在碱性电解质中具有活性高、耐久性好以及制备工艺简单、成本低廉的优点，对析氧反应、析氢反应和全水分解反应均表现出了优越的活性和稳定性，在电催化水分解材料的实际应用上非常有价值。

技术领域

本发明属于纳米材料制备方法及电催化交叉应用领域，具体涉及一种Pd纳米颗粒负载镍铁双氢氧化物纳米片阵列结构材料、制备方法及其应用。

背景技术

电解水产生氢气和氧气为能量存储和转换提供了一种环境友好且可持续的方法。水分解反应由两个半反应组成：阳极析氧反应(OER)和阴极析氢反应(HER)。该技术的进步需要制备高活性和稳定性的电催化剂加速OER和HER的催化动力学。众所周知，Pt基催化剂被公认为先进的HER催化剂材料，RuO₂和IrO₂是先进的OER催化剂，而这些贵金属催化剂成本高、稳定性差等特点限制了其全水解的应用。因此，制备出在碱性条件下同时具有高活性和稳定性的廉价的OER和HER电催化剂仍具有挑战。

在过渡金属催化剂中，过渡金属层状双氢氧化物(LDH)被广泛运用在OER反应中，其中NiFe LDH被证实具有最高的OER催化活性。尽管NiFe LDH中Ni²⁺中心对水分子和OH^-中间体具有优异的吸附能力，但氢中间体在Fe³⁺中心上的吸附很弱，在碱性溶液中的HER动力学缓慢。此外，NiFe LDH差的导电性限制了催化过程中的电子转移速率。Pd被认为是电催化HER活性最接近Pt的贵金属且Pd具有一定的OER活性，而Pd的价格比Pt、Ru和Ir等贵金属更低。因此，将Pd纳米颗粒负载在镍铁双氢氧化物上形成异质结构一方面可以降低贵金属的用量，另一方面也有望提高催化剂水分解的催化活性和稳定性。

但是，在现有技术中，将Pd与过渡金属层状双氢氧化物结合形成异质结构催化剂的制备方法较复杂，制备过程中很难实现Pd纳米颗粒均匀负载在双氢氧化物表面上。因此，现有技术中此类催化剂的制备成本高，活性和稳定性差等问题依然限制电催化水分解的发展和应用。

发明内容

本发明的目的在于提供一种Pd纳米颗粒负载镍铁双氢氧化物(NiFe LDH)纳米片阵列结构材料、制备方法及其应用。通过一步液相反应制备出以泡沫镍为导电基底的Pd纳米颗粒负载NiFe LDH纳米片阵列结构材料，其中Pd纳米颗粒的平均粒径为1.5～3.0nm；并应用于OER、HER和全水分解应用。NiFe LDH纳米片可通过氢键吸附H₂O分子，并通过获取电子将其裂解为吸附的H⁺和OH^-离子，有助于加速水分子的吸附和解离。在NiFe LDH纳米片表面引入Pd纳米颗粒后能够有效调节Pd、Ni和Fe原子的电子结构，优化中间体的能垒以加速催化动力学，提高催化剂的导电性以加快电子转移速率，增加活性位点的暴露，提高催化剂水分解的活性和稳定性。

本发明提供的一种Pd纳米颗粒负载NiFe LDH纳米片阵列结构材料的制备方法，包括以下步骤：将镍盐、铁盐、尿素、季铵盐加入到无水甲醇中，超声溶解后，加入钯源溶液，混合均匀后，将混合溶液转移至反应釜中，把泡沫镍倾斜置于混合溶液中，进行溶剂热反应，自然冷却至室温，洗涤、干燥，即可获得Pd纳米颗粒负载NiFe LDH纳米片阵列结构材料。

进一步地，所述镍盐、铁盐、尿素、季铵盐、钯源的物质的量之比为：1.0:0.11～0.67:0.8～1.2:0.062～0.31:0.0075～0.0125；

所述镍盐、铁盐、尿素、季铵盐、钯源的物质的量之比优选为1.0:0.25:1.0:0.186:0.0075～0.0125；更优选为1.0:0.25:1.0:0.186:0.01。