[发明专利]用于甲烷氧化偶联反应的催化剂装填方法和甲烷氧化偶联制乙烯的方法

权利要求书

1.一种用于甲烷氧化偶联反应的催化剂装填方法，其特征在于，该方法包括：按照反应物料的流动方向，在甲烷氧化偶联反应的反应区中依次装填催化剂I和催化剂II；其中，所述催化剂I的起活温度不高于600℃，所述催化剂II的起活温度不低于700℃。

2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述催化剂I的起活温度为400-600℃。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述催化剂II的起活温度为700-900℃。

4.根据权利要求1-3中任意一项所述的方法，其中，所述催化剂I中含有选自镧系元素中的至少一种活性元素；

优选地，以所述催化剂I的总重量计，以元素计所述活性元素的含量为85-99.9重量％。

5.根据权利要求4所述的方法，其中，所述催化剂I中含有氧化镧；

优选地，所述催化剂I为掺杂元素的氧化镧，所述杂元素选自钙、镁、锶、钡、钐和锂中的至少一种；在所述催化剂I中，以元素计的所述杂元素的含量为0.1-15重量％。

6.根据权利要求1-5中任意一项所述的方法，其中，所述催化剂II中含有载体和负载在所述载体上的活性组分，所述活性组分包括锰元素、钨元素和碱金属元素；

优选地，以所述催化剂II的总重量计，所述锰元素的含量为0.2-10重量％，所述钨元素的含量为0.5-20重量％，所述碱金属元素的含量为0.1-5重量％。

7.根据权利要求6所述的方法，其中，在所述催化剂II中，所述活性组分包括锰元素、钨元素和钠元素；所述载体选自二氧化硅、氧化铝、方石英和堇青石中的至少一种。

8.根据权利要求1-7中任意一项所述的方法，其中，所述催化剂I和所述催化剂II的装填重量比为1：0.01-100；优选为1：0.02-50；更优选为1：0.1-10。

9.一种甲烷氧化偶联制乙烯的方法，其特征在于，该方法包括：将甲烷和氧气引入至含有催化剂I和催化剂II的反应区中进行甲烷氧化偶联反应，其中，所述反应区中的催化剂采用权利要求1-8中任意一项所述的方法进行装填。

10.根据权利要求9所述的方法，其中，所述甲烷的体积空速为1000-50000h^-1；优选为5000-45000h^-1。

11.根据权利要求9或10所述的方法，其中，所述甲烷和氧气的用量摩尔比为2-10：1，优选为3-8：1。

12.根据权利要求9-11中任意一项所述的方法，其中，在装填有所述催化剂I的反应单元中，反应温度为450-750℃；

优选地，在装填有所述催化剂II的反应单元中，反应温度为750-900℃。