[发明专利]在甲烷氧化偶联反应中具有低温活性的催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种负载型催化剂，其特征在于，该负载型催化剂包括载体和负载在所述载体上的活性组分，其中，所述载体为埃洛石；所述活性组分包括碳酸氧镧；

其中，相对于100重量份的以干重计的载体，所述碳酸氧镧的含量为0.5-18重量份或32-50重量份。

2.根据权利要求1所述的负载型催化剂，其中，所述埃洛石为中空纳米管结构，所述埃洛石中空纳米管的内径为10-20nm，外径为40-70nm，长度为200-1000nm。

3.根据权利要求1或2所述的负载型催化剂，其中，所述负载型催化剂还包括负载在所述载体上的掺杂元素；

优选的，所述掺杂元素为金属元素、半金属元素、非金属元素或其组合，更优选为Li、Na、K、Cs、Ce、Y、Ba、Ti、Ru、Rh、Ni、Sr、Ag和Pt中的任意一种或其任意组合；

优选的，在所述负载型催化剂中，相对于100重量份的以干重计的载体，所述掺杂元素的含量为0.01-5重量份。

4.一种负载型催化剂的制备方法，其特征在于，该方法包括：在pH值为8-14的条件下，使用碳酸氧镧的前驱体浸渍液对载体进行浸渍，然后将浸渍后的固体物料依次进行干燥和焙烧，得到所述负载型催化剂；

其中，所述碳酸氧镧的前驱体浸渍液含有镧的可溶性盐、可溶性碳源和水；

其中，所述载体为埃洛石；

其中，所述可溶性碳源为碳酸盐和/或碳酸氢盐。

5.根据权利要求4所述的方法，其中，所述pH值为9-12；和/或

所述可溶性碳源为碱金属的碳酸盐、碱金属的碳酸氢盐、碳酸铵和碳酸氢铵中的至少一种。

6.根据权利要求5所述的方法，其中，所述埃洛石为中空纳米管结构，所述埃洛石中空纳米管的内径为10-20nm，外径为40-70nm，长度为200-1000nm。

7.根据权利要求4-6中任意一项所述的方法，其中，碳酸氧镧的前驱体的用量使得，在得到的负载型催化剂中，相对于100重量份的以干重计的载体，碳酸氧镧的含量为0.5-50重量份，优选为1-25重量份。

8.根据权利要求4-7中任意一项所述的方法，其中，所述浸渍的条件还包括：温度为20-40℃；时间为1-5h；和/或

所述干燥的条件包括：温度为80-180℃，时间为12-24小时；和/或

所述焙烧的条件包括：温度为450-600℃，时间为2-8小时，所述焙烧在空气或二氧化碳的气氛下进行。

9.根据权利要求4-8中任意一项所述的方法，其中，以1-10℃/min的速率将干燥后的物料升温至所述焙烧的温度。

10.根据权利要求4-9中任意一项所述的方法，其中，该方法还包括：将掺杂元素负载在所述载体上；

优选的，所述掺杂元素为金属元素、半金属元素、非金属元素或其组合，更优选为Li、Na、K、Cs、Ce、Y、Ba、Ti、Ru、Rh、Ni、Sr、Ag和Pt中的任意一种或其任意组合；

优选的，所述掺杂元素的用量使得，在所得负载型催化剂中，相对于100重量份的以干重计的载体，所述掺杂元素的含量为0.01-5重量份。

11.一种负载型催化剂，其特征在于，该催化剂由权利要求4-10中任意一项所述的方法制得。

12.权利要求1-3和11中任意一项所述的负载型催化剂在甲烷氧化偶联反应中的应用。