[发明专利]一种具有可见光响应的类芬顿材料的制备方法及应用

说明书

一种具有可见光响应的类芬顿材料的制备方法及应用，通过浸渍法、水热合成以及超声处理等步骤，最终得到具有可见光响应、高催化活性的g‑C₃N₄/Fe₃O₄/CeO₂三元复合类芬顿催化材料。本发明解决了异相芬顿反应催化效率低的问题，通过该催化材料可以有效利用可见光来协助异相芬顿类反应。该三元复合材料具有制备方法简单、反应条件温和、所需原料廉价、毒性低以及环保，且复合材料具有磁性易于回收使用等优点。制备的g‑C₃N₄/Fe₃O₄/CeO₂三元复合类芬顿催化材料在室温下能够高效催化有机染料亚甲基蓝分解，亚甲基蓝降解率＞70％。

技术领域

本发明属于环境工程技术领域，涉及一种可见光响应的类芬顿催化剂g-C₃N₄/Fe₃O₄/CeO₂的制备方法及应用于降解有机染料。

背景技术

随着近年工业的高速发展，产生了大量用传统物理化学或生物降解方法难以有效处理的高浓度、高毒性有机废水。高级氧化技术被认为是去除难降解有毒有害有机物的有效方法，其中又以芬顿反应应用尤为广泛。芬顿反应是利用Fe²⁺诱发H₂O₂催化分解产生强氧化能力的·OH，将Fe²⁺转化为Fe³⁺，随后发生一系列的链式反应，最终Fe³⁺也会转化为Fe²⁺。这些自由基（·OH）攻击并破坏有机污染物的分子结构，使有毒的大分子转化为多个无毒的小分子，最终转化为CO₂和H₂O等无机物。然而，经典的均相芬顿反应有两个明显的缺点：反应低活性（中性或碱性条件下）导致对污染物的去除效果不如预期；反应产生的大量铁泥导致回收催化剂非常困难。与典型的均相芬顿反应不同的是，异相芬顿反应利用强氧化性的物种（源自固体催化剂表面与H₂O₂反应）将吸附在固体催化剂表面的有机污染物分子氧化分解，能有效地提高H₂O₂的利用率，减少处理成本。绝大多数异相芬顿催化剂使用完后能够从反应体系中分离，从而为重复使用奠定基础，这不仅克服了传统均相芬顿反应过程中产生大量铁污泥的缺点，从而减少了二次污染，还降低了处理成本。此外，异相芬顿法的另一个优势在于它能够在接近中性条件下催化降解污染物，这也成为近几年来异相芬顿反应研究的热点。用于异相芬顿试剂的铁基材料主要包括铁氧化物、铁氨氧化物、铁硫化物、负载铁的粘土、多孔碳等，其中磁铁矿(Fe₃O₄)由于易分离、热稳定性好且回收后可以重复利用等优点成为近年来研究的热点。

通常表面羟基基团是催化剂吸附、氧化降解和·OH产生的活性位点，因此增加表面羟基基团的数目可以增强催化剂的吸附性能和催化性能。相较单一的Fe₃O₄催化剂，复合催化剂（源自各种氧化物和Fe₃O₄复合）表面羟基基团的数目更多，因而反应活性也更高。二氧化铈（CeO₂）是一种重要的稀土氧化物。CeO₂如与Fe₃O₄复合，能有效提高Fe₃O₄的催化活性，促进了Fe²⁺和Fe³⁺之间的电子传递过程，有效地提高了催化剂的反应活性。