[发明专利]表面氰基修饰氮化碳纳米管光催化剂及其制备方法

说明书

本发明涉及光催化材料和环境治理的技术领域，具体涉及表面氰基修饰氮化碳纳米管光催化剂及其制备方法。该方法首先通过离子液体辅助溶剂热法合成了形貌规整的中间体，再通过管式炉煅烧得到一维的中空的表面氰基修饰的氮化碳纳米管。纳米管的一维中空结构增大了催化剂的比表面积，而引入氰基又加快了表界面的电荷转移和传输，提高了光催化活性。

技术领域

本发明涉及光催化材料和环境治理的技术领域，具体涉及表面氰基修饰氮化碳纳米管光催化剂及其制备方法。

背景技术

氮化碳作为光催化领域的明星材料，自2009年以来，被广泛用于降解污染物、可见光水解产氢、还原CO₂等热门研究方向。其作为一种有机非金属半导体聚合物，拥有可见光响应、合适且易调节的能带结构、良好的化学和热稳定性以及廉价易得等诸多优点。然而，传统的合成方法制备的石墨相氮化碳存在比表面小、光生电子空穴复合率高等问题，严重掣肘了光催化效率的进一步提高。通过改善氮化碳的形貌从而促进光催化性能的提高是较为常见的手段。一维中空的管状结构，与石墨相氮化碳，其电子-空穴对的分离和运输速率得到大大提高。

模板法作为制备氮化碳纳米材料的技术手段，可以容易地合成所需的形貌。传统硬模板法在制备过程会使用危险性较大的HF或者NH₂HF₂作为刻蚀剂去除模板，不符合环境和生态的可持续发展。而以反应温和的典型功能化离子液体作为软模板剂，不仅合成的纳米材料结构尺寸均匀、性能稳定，而且对环境无害；同时在氮化碳纳米管表面引入氰基，促进了π共轭平面的电子离域，显著提升了光催化剂在污染物降解和产氢中的性能。

发明内容

本发明的目的是提供一种表面氰基修饰氮化碳纳米管光催化剂及其制备方法，该方法首先通过离子液体辅助溶剂热法合成了形貌规整的中间体，再通过管式炉煅烧得到一维的中空的表面氰基修饰的氮化碳纳米管。纳米管的一维中空结构增大了催化剂的比表面积，而引入氰基又加快了表界面的电荷转移和传输，提高了光催化活性。

一种表面氰基修饰氮化碳纳米管光催化剂，其制备步骤如下：

(1)将一定质量的三聚氰胺分散在去离子水中，滴加1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸离子液体，得到混合溶液，常温磁力搅拌后，得到混合分散液；

(2)将所得的混合分散液转移至高压釜进行反应，反应物静置后离心分离，通过去离子水和无水乙醇交替洗涤，放入烘箱内干燥，得到中间体。

(3)将中间体放置到管式炉内进行煅烧，以一定的升温速度升温至一定温度，反应过程通入一定流速的氮气并保持一定时间，得到氮化碳纳米管，且无需研磨处理。

上述制备方法中，所述步骤(1)中，三聚氰胺、去离子水和1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸离子液体的比例为2g：30mL：24mmol；磁力搅拌时间为1h。

上述制备方法中，所述步骤(2)中，高压釜容积为50mL，反应温度为200℃，反应时间为12h，烘箱内温度为60℃。

上述制备方法中，所述步骤(3)中，在管式炉中，升温速率为2℃/min，保持温度为500℃，保温时间为4h，氮气流速为200mL/min。

本发明与现有技术相比，其显著优势：

1、原料简单易得，操作简单，可重复性好，与强酸刻蚀剂相比，离子液体溶剂热法更加绿色环保。

2、合成的一维中空的纳米管有更大的比表面积，且对污染物降解具有普适性。而且在降解难降解性的污染物双酚A(BPA)时可以协同产氢，并在降解和制氢中都表现出优异的性能。

附图说明

图1为本发明实施例1所制备的表面氰基修饰氮化碳纳米管的SEM图。

图2为本发明实施例1所制备的表面氰基修饰氮化碳纳米管的XRD图。