[发明专利]四元类金刚石化合物及其单相样品制备方法

权利要求书

1.一种四元类金刚石化合物的单相样品制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

a.将Cu单质、In单质、Te单质、Zn单质按照Zn_2+xCu₃In₃Te₈(-0.05≤x≤0.1)的化学计量比混合均匀作为起始反应物；

b.将所述起始反应物密封于装有石墨坩埚的真空石英玻璃管中；

c.将所述真空石英玻璃管置于井式炉中央部位对所述起始反应物进行熔融-退火处理，将烧结后的产物用研钵进行研磨成细粉；

d.将步骤c所得的粉末样品放置于石墨模具中，进行热压烧结，随后冷却至室温，得到块状的Zn₂Cu₃In₃Te₈热电材料。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述Cu单质、In单质、Te单质、Zn单质的纯度均大于99.99％。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤c中所述起始反应物的熔融温度为1100K～1200K，退火温度为900K～1000K。

4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述步骤c中所述起始反应物升温到熔融温度的升温速率为2～5K/min，降温至退火温度的降温速率为1～3K/min。

5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述步骤c中熔融温度保温时间为18～36小时，退火温度保温时间为150～250小时。

6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤a中，当0.05≤x≤0.1时，通过补偿Zn在熔融-退火过程中的损失，得到单相Zn₂Cu₃In₃Te₈化合物。

7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤d中以100K/min的速率升温至800～850K，调节压力为60～70Mpa，并在恒温恒压下保持至少20～30分钟，进行热压烧结。

8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述Cu单质、In单质、Te单质、Zn单质分别为Cu粉、In粒、Te块、Zn粒。

9.根据权利要求1至8中任意一项所述的制备方法，其特征在于，将In单质至少部分替换为Ag单质。

10.一种四元类金刚石化合物，其特征在于，通过权利要求1至9中任意一项所述的方法制备而成，其中，所述四元类金刚石化合物的化学式为：Zn_2+xCu₃In₃Te₈(-0.05≤x≤0.1)或Zn₂Cu₃In_3-yAg_yTe₈，其中0y≤0.3。