[发明专利]设置有螺旋管的反应器及其应用

说明书

本发明涉及催化领域，公开了设置有螺旋管的反应器及其应用，该反应器内包括反应腔体、填充在所述反应腔体内的催化剂段和沿所述反应腔体的外壁环绕设置的螺旋管，所述螺旋管的出气口位于所述催化剂段的下方，且所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5‑0.8倍；所述催化剂段中的催化剂包括载体和负载在所述载体上的活性组分，其中，所述载体为CaO、MgO和BaO中的至少一种；所述活性组分为碱金属的氧化物。以吹扫气体做热载体撤去反应热量，有效控制催化剂床层的热点温度，减少飞温现象，从而在一定程度上抑制甲烷的深度氧化，提高甲烷转化率及碳二烃的选择性和收率，具有很好的工业化应用前景。

技术领域

本发明涉及催化领域，具体涉及设置有螺旋管的反应器及其应用。

背景技术

天然气因其清洁、蕴藏丰富、分布广泛和优于其他燃料的综合经济性等优点而备受青睐，被认为是未来的理想燃料和化学工业原料。已探明的天然气储量远远超过原油储量。天然气中甲烷含量一般在95％左右，然而甲烷在常温下不能被液化，为存储和运输带来不便，因此甲烷的利用就成了大家关注的热点。

利用甲烷直接制取碳二烃类物质自1986年被提出后，在随后的十几年间陆续有大量文献报道甲烷氧化偶联反应的进展。甲烷氧化偶联反应是一个高温条件下的强放热反应，其起燃温度在600℃以上。经过几十年的探索，甲烷氧化偶联反应的研究在理论和应用都取得了一定的进展，但由于甲烷氧化偶联反应是在高温条件下发生的，并且有氧气的存在，因而深度氧化成碳氧化物在所难免。而深度氧化反应也是强放热反应，更加剧了甲烷氧化偶联反应床层的温升，导致反应的温度难以控制。甲烷氧化偶联反应若要走向工业化，如何控制反应的温度，有效迅速撤去反应的热量具有重要的意义。

发明内容

本发明的目的是为了克服现有技术的存在催化剂床层热点温度过高及甲烷和所得反应产物被深度氧化的问题，提供设置有螺旋管的反应器及其应用，通过在该反应腔体的外壁环绕设置螺旋管，并向所述螺旋管中注入吹扫气体，并且控制所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5-0.8倍，并在催化剂段使用载体为CaO、MgO和BaO中的至少一种，活性组分为碱金属的氧化物的催化剂，以吹扫气体做热载体撤去反应热量，有效控制催化剂床层的热点温度，使得当催化剂装填量较大的情况下，反应系统更容易控制，减少飞温现象，从而在一定程度上抑制甲烷的深度氧化，提高甲烷转化率及碳二烃的选择性和收率，具有很好的工业化应用前景。

本发明的发明人在研究中发现，虽然催化剂的开发和反应机理的研究是目前的重点，但是对反应器的撤热方式进行改进也能够有效提高碳二烃的收率。具体地，在该反应腔体的外壁环绕设置螺旋管，在反应过程中，向所述螺旋管中注入吹扫气体，并且控制所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5-0.8倍，并在催化剂段使用载体为CaO、MgO和BaO中的至少一种，活性组分为碱金属的氧化物的催化剂，以吹扫气体做热载体撤去反应热量，有效控制催化剂床层的热点温度，使得当催化剂装填量较大的情况下，反应系统更容易控制，减少飞温现象，从而在一定程度上抑制甲烷的深度氧化，避免反应体系出现飞温现象，并提高甲烷转化率及碳二烃的选择性和收率，具有很好的工业化应用前景。

为了实现上述目的，本发明一方面提供一种设置有螺旋管的反应器，该反应器内包括反应腔体、填充在所述反应腔体内的催化剂段和沿所述反应腔体的外壁环绕设置的螺旋管，所述螺旋管的出气口位于所述催化剂段的下方，且所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5-0.8倍；

所述催化剂段中的催化剂包括载体和负载在所述载体上的活性组分，其中，所述载体为CaO、MgO和BaO中的至少一种；所述活性组分为碱金属的氧化物。

本发明的第二个方面提供一种甲烷氧化偶联制备碳二烃的方法，该方法包括：