[发明专利]一种负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂及其制备方法与应用

权利要求书

1.一种负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

S1、将P123、水、盐酸、正四硅酸乙酯进行混合搅拌，得到均匀溶液，将所述均匀溶液水浴搅拌后进行晶化，再经冷却、过滤、干燥后进行煅烧，得到介孔二氧化硅；

S2、将聚碳硅烷溶于二甲苯中得到聚碳硅烷溶液，聚碳硅烷的数均分子量为1500～2500；将介孔二氧化硅与聚碳硅烷溶液混合搅拌，待二甲苯溶剂完全挥发后进行干燥，干燥后的粉末经煅烧、刻蚀、洗涤、干燥，得到介孔碳化硅；

S3、将PdCl₂和Cu(NO₃)₂·3H₂O进行混合得到铜钯前驱体混合溶液；

S4、向所述铜钯前驱体混合溶液中加入所述介孔碳化硅，待溶剂完全挥发后干燥，干燥后的粉末先后经氮气气氛煅烧、氢气气氛还原，得到所述负载钯铜的介孔碳化硅基催化剂。

2.根据权利要求1所述的负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤S1中，所述均匀溶液的各组分的配方为：每2g P123，水的用量为63.95ml，盐酸的用量为10ml，正四硅酸乙酯的用量为4.25g；将P123、水、盐酸进行混合搅拌，再滴加正四硅酸乙酯，得到所述均匀溶液。

3.根据权利要求1或2所述的负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤S1中：

晶化温度为130℃，时间为72h；

煅烧条件为：以空气为气氛，煅烧要求温度为550℃，升温速率1C/min，煅烧时间6h。

4.根据权利要求1所述的负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂的制备方法，其特征在于，聚碳硅烷溶液中聚碳硅烷的浓度为10wt％，介孔二氧化硅和聚碳硅烷按质量比1:(1～1.2)混合。

5.根据权利要求1或4所述的负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤S2中：

干燥温度为80℃，干燥时间为12h；

刻蚀为与过量4wt％HF水溶液混合搅拌24h。

6.根据权利要求1所述的负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤S2中的煅烧过程为：以氮气为气氛，首先以2℃/min的速率升温至350℃，保温5h；随后以0.5℃/min的速率升温至700℃；继而以2℃/min的速率升温至1200～1400℃，保温2h；最后在氮气保护下自然冷却至室温。

7.根据权利要求1所述的负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂的制备方法，其特征在于，所述铜钯前驱体混合溶液中：钯的质量体积浓度为0.1～5g/L；铜的质量体积浓度为0.05～2.5g/L；钯铜的质量比为2:1。

8.根据权利要求1所述的负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤S4中：

所述的介孔碳化硅在所述铜钯前驱体混合溶液中的质量体积浓度为100g/L；

干燥温度为80℃，时间为12h；

煅烧、还原条件为：要求温度400℃，升温速率1℃/min；氮气气氛煅烧时间为3h，氢气气氛还原时间为1h。

9.一种负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂，采用上述权利要求1-8所述的负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂的制备方法制备而成。

10.一种负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂的应用，采用权利要求9所述的负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂，其特征在于，将所述负载钯铜的介孔碳化硅基催化剂作为工作电极，铂电极作为对电极，饱和甘汞电极作为参比电极；

将工作电极、对电极和参比电极置于硝酸盐溶液中，得到进行脱氮反应的电催化系统，所述脱氮反应时间为24h、反应温度为室温、工作电极的电压为-1.5V；

所述硝酸盐溶液中NO₃^--N的浓度为100～500mg/L，初始pH为3～11；

电催化体系中：硝酸盐溶液体积为20ml、所述负载铜钯的介孔碳化硅基催化剂为4mg。