[发明专利]芳香族双马来酰亚胺化合物及其制造方法、及含该化合物的热固性环状酰亚胺树脂组合物

说明书

本发明的课题是提供一种新型芳香族双马来酰亚胺化合物及其制造方法、以及含有该化合物的热固性环状酰亚胺树脂组合物。所述热芳香族双马来酰亚胺化合物不使用成膜剂就能够成膜，且可以溶解于除高沸点非质子性极性溶剂以外的溶剂中。所述热固性环状酰亚胺树脂组合物能够得到可以在低温条件下固化、且机械特性、耐热性、相对介电常数、介电损耗角正切、耐湿性以及粘接性优异的固化物。其解决方法是下述式(1)表示的芳香族双马来酰亚胺化合物(式中，X¹独立地为二价基团，m为1～30的数，n为1～5的数，A¹和A²分别独立地为二价的芳香族基团)、以及含有(A)该化合物、(B)反应引发剂及(C)有机溶剂的热固性环状酰亚胺树脂组合物，

技术领域

本发明涉及芳香族双马来酰亚胺化合物及其制造方法、以及含有该化合物的热固性环状酰亚胺树脂组合物。

背景技术

双马来酰亚胺树脂已知为高耐热性树脂之一，且作为具有弥补环氧树脂和聚酰亚胺之间的耐热性的差异的可能性的化合物一直被探讨着。近年也公开了新型双马来酰亚胺化合物(专利文献1和专利文献2)。另外，还公开了具有非常低的介电特性的双马来酰亚胺化合物(专利文献3)。这些双马来酰亚胺化合物大多作为基材用树脂使用，广泛用于浸渍清漆、层叠板，并进一步用于成型品等。但是，在多数情况下，虽然想将双马来酰亚胺化合物本身进行膜化但却不能成膜，因此，虽然双马来酰亚胺化合物与成膜剂并用，但其不能有效地利用双马来酰亚胺化合物本身的特性。

大多的双马来酰亚胺化合物是分子量为2000以下的低分子、或单体，尽管存在在重复单元中含有马来酰亚胺的高分子量化的化合物(专利文献4)，但是，极少有在分子的主链中具有直链状、链状的高分子骨架、且在分子的两末端具有马来酰亚胺基团的高分子量的双马来酰亚胺化合物的公开例。

另外，大多的芳香族双马来酰亚胺化合物存在仅溶解于NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)、DMAc(N,N-二甲基乙酰胺)等高沸点非质子性极性溶剂中等的缺点。因此，人们期待着可溶解于其它通用性溶剂中的芳香族双马来酰亚胺化合物。

另外，近年来，为了应对智能手机、平板电脑等高性能移动终端的数据处理的高速化·大容量化，正在推进数字信号的高频化。为了使这种高频电子部件能够高性能化，所传输的印刷布线的设计尤为重要，并且还要求在不损害包括高阶的高频的高速数字信号质量的情况下使信号传播速度高速化。

其中，为了减少高频数字信号的传输损耗，则需要使相对介电常数和介电损耗角正切变小。因此，对近年来用于印刷布线板等高性能移动终端等的高频电子部件的各种材料，均要求为非常低的相对介电常数和介电损耗正切。

从这些观点考虑，已有具有低介电特性的聚酰亚胺树脂的报告(专利文献5和专利文献6)。

由于聚酰亚胺树脂的耐热性、阻燃性、机械特性以及电绝缘性等优异，其被广泛用作半导体的层间绝缘膜或表面保护膜用的清漆。还公开了在直接或隔着绝缘膜将处于清漆状态下的聚酰亚胺树脂涂布在半导体元件等上之后，使其固化，形成由聚酰亚胺树脂组成的保护膜，进一步用环氧树脂等成型材料进行封装。(专利文献7和专利文献8)。另外，还有从清漆中除去溶剂进而作为膜使用的报告(专利文献9)。

该聚酰亚胺清漆通常通过将聚酰亚胺溶解在N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)中来制备。NMP作为非质子性极性溶剂，以往虽在许多情况下使用，但由于其为高沸点且具有毒性，因此，以欧洲为中心严格限制使用。另外，由于聚酰亚胺需要在250℃以上的非常高的温度的条件下进行固化，因此，也期望着其替代材料。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2011-219539号公报

专利文献2：日本特开2018-012671号公报

专利文献3：日本特开2014-194021号公报