[发明专利]一种加氢和脱氢催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种加氢和脱氢催化剂的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括以下步骤：

步骤S1：将化学式I所示三嗪化合物和氨水在N,N-二甲基甲酰胺和氧化亚铜的存在下进行胺化反应，得到化学式II所示三嗪化合物；

化学式I中，R1、R2和R3独自选自H、甲基、乙基或甲氧基；

步骤S2：将步骤S1得到的化学式II所示三嗪化合物加入添加有氯化铂和甲醇钠的甲醇溶液中，搅拌混合均匀后，通入0.2～1MPa的一氧化碳，用300～800W高压汞灯照射反应液1～7h，反应温度为20～60℃，得到如化学式III所示三嗪化合物；

步骤S3：将步骤S2得到的化学式III所示三嗪化合物先加入到由氢氧化钾、甲醇和四氢呋喃的混合溶液A中,室温下反应12h，再加入三氟乙酸的四氢呋喃溶液，继续反应2h，得到如化学式IV所示三嗪化合物；

步骤S4：将步骤S3得到的化学式IV所示三嗪化合物加入由甲醇、二甲基亚砜和2,5-二羟基苯甲醛组成的混合溶液B中，继续反应6h，得到如化学式V所示的有机配体；

步骤S5：按重量份计，称取20～50份化学式V所示的有机配体溶解在100份DMF中，加入1～5份活性纳米颗粒分散液，搅拌分散均匀；然后按金属盐与化学式V所示的有机配体摩尔比为1：2～2.5加入金属盐，继续混合均匀后，放入70～130℃的烘箱中反应15～24h，冷却分离，并用丙酮交换1～3天，每天2次，再在80～120℃的烘箱中恒温干燥，冷却后得到以活性纳米颗粒为活性中心，金属有机框架Co/Pt-MOFs作为载体的加氢和脱氢催化剂。

2.如权利要求1所述的加氢和脱氢催化剂的制备方法，其特征在于，所述N,N-二甲基甲酰胺与所述化学式I所示三嗪化合物的质量比为2～8:1，所述氧化亚铜与所述化学式I所示三嗪化合物的质量比为0.1～0.5:1，所述氨水与化学式I所示三嗪化合物的摩尔比为1～1.2:1。

3.如权利要求1所述的加氢和脱氢催化剂的制备方法，其特征在于，所述化学式II所示三嗪化合物的摩尔浓度为50～200mmol/L，氯化铂的摩尔浓度为5～20mmol/L，甲醇钠的摩尔浓度为100～1000mmol/L。

4.如权利要求1所述的加氢和脱氢催化剂的制备方法，其特征在于，所述化学式III所示三嗪化合物与氢氧化钾和三氟乙酸的摩尔比为1：1～2.5：1～2.5；所述混合溶液A中氢氧化钾、甲醇和四氢呋喃的质量比为10～25：5～15：50；所述三氟乙酸的四氢呋喃溶液中三氟乙酸的质量浓度为15～35wt％。

5.如权利要求1所述的加氢和脱氢催化剂的制备方法，其特征在于，所述化学式IV所示三嗪化合物与2,5-二羟基苯甲醛的摩尔比为1：1～1.2；所述混合溶液B中甲醇、二甲基亚砜和2,5-二羟基苯甲醛的质量比为50：10～20：15～20。

6.如权利要求1所述的加氢和脱氢催化剂的制备方法，其特征在于，所述金属盐为钴和/或铂的硝酸盐或硫酸盐。

7.如权利要求1所述的加氢和脱氢催化剂的制备方法，其特征在于，所述活性纳米颗粒分散液由5～10重量份纳米钴和/或铂金属颗粒、50～80重量份去离子水和7～18重量份乙二胺组成。

8.一种加氢和脱氢催化剂，其特征在于，所述催化剂采用权利要求1～7任一项制备方法制备得到。

9.一种如权利要求8所述的加氢和脱氢催化剂的应用，其特征在于，所述催化剂应用于有机液相储氢材料的加氢和脱氢催化反应过程。

10.如权利要求9所述的加氢和脱氢催化剂的应用，其特征在于，所述有机液相储氢材料催化反应的加氢反应条件：反应温度为常温，反应压力为0.15MPa～1MPa；脱氢反应条件：反应温度为180～230℃。