[发明专利]一种二氧化铀单晶/纳米金刚石复合燃料及其制备方法

说明书

本发明提供一种二氧化铀单晶/纳米金刚石核燃料芯块及其制备方法，包括以下步骤：S1、提供一种UO₂单晶；S2、UO₂单晶热处理；S3、UO₂单晶涂层包覆：将UO₂单晶颗粒过筛处理，选取一定粒径的UO₂单晶颗粒，采用化学气相沉积的方法在UO₂单晶颗粒表面涂覆一层热解炭涂层；S4、粉体混合：将步骤S3制备的包覆型UO₂单晶颗粒、纳米金刚石粉体与烧结剂按照一定的体积比放入混料罐内密封混合；S5、装料；以及S6、致密化烧结：将压制好的模具进行放电等离子体快速烧结，即得。根据本发明提供的方法，明显改善了燃料芯块的热导率，进而提升了二氧化铀燃料芯块的安全性。

技术领域

本发明属于核电技术领域，目的在于解决现有二氧化铀(UO₂)芯块热导率低的问题，具体涉及一种二氧化铀单晶/纳米金刚石复合燃料及其制备方法。

背景技术

二氧化铀(UO₂)燃料芯块具有熔点高、高温稳定性好、化学稳定性好和辐照稳定性好的优点，大量使用在现有商业反应堆中。但随着反应堆的运行及燃耗的加深，燃料芯块中心温度过高，氧化铀热导率小而造成燃料温度梯度过大，从而影响燃料的安全。2011年日本福岛核电事故的发生，揭示了现有核燃料元件面对重大事故的固有安全性不足，暴露了目前在世界上广泛应用的二氧化铀-锆(UO₂-Zr)轻水堆燃料体系在抵抗严重事故方面存在重大风险。

提高燃料在设计基准事故和严重事故情况下的安全性，同时提高燃料在正常工况下的性能，是亟待解决的问题。在不改变反应堆设计的前提下，针对现有核燃料形式进行改进，提高二氧化铀燃料的热导率等关键指标，是目前主要的研究方向之一。

发明内容

本发明的目的是提供一种二氧化铀单晶/纳米金刚石复合燃料及其制备方法，从而解决目前世界上广泛应用的二氧化铀燃料由于热导率小而影响燃料的安全，在抵抗严重事故方面存在重大风险的问题。

为了解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案：

根据本发明的第一方面，提供一种二氧化铀单晶/纳米金刚石核燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：S1、提供一种UO₂单晶；S2、UO₂单晶热处理：将步骤S1制备的UO₂单晶经过超声清洗除去杂质，自然晾晒后装入坩埚，在烧结炉内进行高温退火，获得结构完整的UO₂单晶颗粒；S3、UO₂单晶涂层包覆：将步骤S2制备的UO₂单晶颗粒过筛处理，选取一定粒径的UO₂单晶颗粒，采用化学气相沉积的方法在UO₂单晶颗粒表面涂覆一层热解炭涂层，得到包覆型UO₂单晶颗粒；S4、粉体混合：将步骤S3制备的包覆型UO₂单晶颗粒、纳米金刚石粉体与烧结剂按照一定的体积比放入混料罐内密封混合；S5、装料：根据模具尺寸，裁剪适当的碳毡，表面喷涂氮化硼喷剂，放置于干燥箱烘干，将喷涂氮化硼喷剂的碳毡垫于模具内侧及两端，缓缓加入步骤S4制备的混合粉体，不断振动摇晃，避免混合物分层聚集，必要时可通过压片机加压；以及S6、致密化烧结：将压制好的模具进行放电等离子体快速烧结，即可获得一种二氧化铀单晶/纳米金刚石复合燃料芯块。

步骤S1中，所述UO₂单晶采用电解方法制备。根据该电解法，可采用的原料包括氯化铀酰或氟化铀酰。

优选地，步骤S2中，UO₂单晶高温处理温度为1200℃～1800℃，升/降温速率为3～20℃/min，保温时间为2～10h，烧结气氛为Ar。

优选地，步骤S3中，选取的UO₂单晶的粒径为50～800μm，优选为100～600μm，更优选为200～600μm。