[发明专利]一种碳化木头负载钴、氮共掺杂碳纳米管复合材料的制备方法及应用

说明书

本发明涉及复合电极材料技术领域，尤其涉及一种碳化木头负载钴、氮共掺杂碳纳米管复合材料的制备方法及应用，所述制备方法包括以下步骤：（1）将木片烘干，煅烧，得碳化木片；（2）配制含有Co²⁺和2‑甲基咪唑的混合溶液，加入步骤（1）得到的碳化木片反应；（3）采用CVD法热处理；（4）将步骤（3）得到的二维Co‑NCNT/CW复合材料与硝酸溶液中处理，即得碳化木头负载钴、氮共掺杂碳纳米管复合材料。本发明的制备条件较温和，形貌可控，能够批量化或工业化生产，制得的碳化木头负载钴、氮共掺杂碳纳米管复合材料体系中的O‑CNT与钴、氮共掺杂材料具有协同作用，提高了2e^‑ORR性能，在电催化制备过氧化氢领域具有发展潜力。

技术领域

本发明涉及复合电极材料技术领域，尤其涉及一种碳化木头负载钴、氮共掺杂碳纳米管复合材料的制备方法及应用。

背景技术

电化学生产H₂O₂是O₂在阴极电催化剂作用下通过二电子氧还原途径生成。贵金属合金是目前最高效的二电子氧还原反应（2e^- ORR）催化剂，具有高的H₂O₂选择性和低的过电势。然而，贵金属稀缺且价格昂贵，极大地限制了其在电化学合成H₂O₂领域的发展。

金属-有机框架（Metal-organic frameworks，MOFs）是由有机配体和金属离子或团簇通过配位键自组装形成的具有分子内孔隙的有机-无机杂化材料。其具有孔径均一，比表面积高和具有不饱和的金属位点等特点，在气体储存、催化、传感等多方面都具有发展潜力。在催化应用中，纯MOF材料导电性差，结构不稳定，一般不直接作为电极材料进行使用。而MOF衍生物，如杂原子掺杂多孔碳材料，具有电化学稳定性能好，比表面积高等优点，在电催化领域具有广泛的应用。

传统的电极制备方法是将活性物质浆料涂敷在集流体上，随着催化剂层厚度的增加，电子/离子传输受到极大的阻碍，从而影响催化反应的动力学性能。

发明内容

本发明为了克服传统电极制备方法随着催化剂层厚度的增加，电子/离子传输受到极大的阻碍，影响催化反应的动力学性能的问题，提供了一种能够高效覆盖活性位点的碳化木头负载钴、氮共掺杂碳纳米管复合材料的制备方法，该方法原料易得，操作简单，对设备无特殊要求，易于产业化。

本发明还提供了一种碳化木头负载钴、氮共掺杂碳纳米管复合材料在电催化产过氧化氢中的应用。

为了实现上述目的，本发明采用以下技术方案：

一种碳化木头负载钴、氮共掺杂碳纳米管复合材料的制备方法，包括以下步骤：

（1）将木片烘干，N₂气氛下煅烧，得碳化木片；

（2）配制含有Co²⁺和2-甲基咪唑的混合溶液，加入步骤（1）得到的碳化木片，密封条件下反应，得二维Co-MOF/CW前驱体；

（3）将步骤（2）得到的二维Co-MOF/CW前驱体采用CVD法热处理，即得二维Co-NCNT/CW复合材料；该步骤以二维片状Co-MOF/CW前驱体作为模板，通过CVD法热处理引入碳纳米管；

（4）将步骤（3）得到的二维Co-NCNT/CW复合材料于硝酸溶液中处理，即得碳化木头负载钴、氮共掺杂碳纳米管复合材料，该步骤采用酸处理，有效去除体系中部分金属团簇，同时在保留的孔结构中引入含氧官能团，有利于电催化反应的进行。