[发明专利]放射性碘废物的方钠石基陶瓷固化方法

说明书

本公开属于放射性废物处理技术领域，具体涉及放射性碘废物的方钠石基陶瓷固化方法。该方法是先利用硝酸银与4A沸石反应得到银离子交换沸石，再利用银离子交换沸石与含放射性碘的碘化银混合后胶体磨研磨、水解及热处理得到含碘的方钠石基固化烧结体。该方法具有工艺过程简单、安全可靠、能够满足放射性碘废物长期稳定处置要求的有益效果。

技术领域

本公开属于放射性废物处理技术领域，具体涉及放射性碘废物的方钠石基陶瓷固化方法。

背景技术

核燃料循环前段、反应堆运行及核燃料循环后段等过程中不可避免地产生放射性废物，放射性废物处理不当则会对周围环境和人体健康产生严重危害，因此放射性废物的处理处置问题需求愈发迫切。动力堆中，放射性碘的裂变产额很高，主要以碘-129、碘-131、碘-125等放射性核素形式存在，其中碘-129因其半衰期较长(t_1/2＝1.57×10⁷a)，且具有易挥发、易迁移、易在人体甲状腺中富集的特点，受到了监管部门和公众的广泛关注。在乏燃料后处理过程中，绝大多数的碘-129在燃料溶解过程中以气体形式挥发，并以I₂、I^-、IO₃^-、IO^-和CH₃I等形式存在，由于化学形态较多，碘-129难于用单一方法捕集，需结合多种方法去除，如第一级借助洗涤捕集，第二级借助吸收塔捕集。目前，国内外后处理厂针对放射性碘主要采用溶液洗涤和固体吸附两类方法来处理，其中常用的碘吸附剂包括敷银硅胶、敷银沸石、活性炭等。敷银沸石吸附法除碘效率高，应用广泛，吸附在敷银沸石上的放射性碘主要以AgI形式存在，但含碘敷银沸石耐酸性能较差，在地质处置条件下，Ag⁺易被还原成Ag，进而造成I^-释放。因此，含碘敷银沸石并不满足长期处置的要求，需要通过一些处理工艺将其转变成固化体。

方钠石是天然铝硅酸盐矿物，理论化学式为Na₈Al₆Si₆O₂₄X₂(X＝Cl^-，Br^-，I^-，OH^-等)，具有由[AlO₄]和[SiO₄]群连接成笼型结构，可将碘原子固定在笼形结构内部，抑制其扩散，达到核素固化的目的。前期研究表明，方钠石易于从粘土矿物如高岭土或某些化学试剂中合成，且在水溶液中核素浸出率低。综合考虑固化工艺、固化体的热导率、固化基材的成本和浸出率等因素后，方钠石被认为适合固化放射性碘的矿物基材。

发明内容

(一)发明目的

根据现有技术存在的问题，本公开提供了一种工艺过程简单、安全可靠、能够满足放射性碘废物长期稳定处置要求的方钠石基陶瓷固化方法。

(二)技术方案

为了解决现有技术存在的问题，本公开提供的技术方案如下：

放射性碘废物的方钠石基陶瓷固化方法，该方法是先利用硝酸银与4A沸石反应得到银离子交换沸石，再利用银离子交换沸石与含放射性碘的碘化银混合后胶体磨研磨、水解及热处理得到含放射性碘的方钠石基固化烧结体。

放射性碘废物的方钠石基陶瓷固化方法，该方法包括以下步骤：

(1)将4A沸石球磨，球磨后4A沸石粉末粒径小于0.1mm，其中4A沸石的分子式为Na₁₂[Al₁₂Si₁₂O₄₈]·27H₂O；

(2)将步骤(1)得到的4A沸石粉末与硝酸银溶液混合并在加热状态下搅拌，待银离子与4A沸石中的Na离子交换反应完全后将溶液烘干后得到银离子交换沸石；其中交换反应的反应式为：