[发明专利]一种复合固态电解质及其制备方法

说明书

本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种复合固态电解质及其制备方法。所述复合固态电解质包括无机固态电解质、聚合物固态电解质和锂盐，其中，无机固态电解质至少包括无机锂离子固态电解质和无机氧离子固态电解质。与现有技术相比，本发明提供的复合固态电解质力学性能好、电导率高、成膜性优良、离子迁移数较高，解决了现有的PEO基固态电解质离子迁移数较低的问题，具有良好的应用前景。本发明另提供所述复合固态电解质的制备方法。

技术领域

本发明属于锂离子电池技术领域，尤其涉及一种复合固态电解质及其制备方法。

背景技术

传统锂离子电池采用的液态有机电解液热稳定性差、着火点低，当电池使用不当发热时，存在易泄露、易燃易爆等安全隐患。采用不易燃、热稳定性好的固态电解质取代有机电解液，是解决上述安全问题的根本途径。固态电解质分为无机固态电解质和有机固态电解质，无机固态电解质普遍离子电导率高、电化学窗口宽，但脆性大，致密电解质片的制作难度高，并且电极/电解质固固界面接触不良，导致界面阻抗偏大。聚合物固态电解质质量轻、易成膜、粘弹性好，具有良好的加工性和界面润湿性。有机无机复合固态电解质结合了聚合物电解质和氧化物电解质的优势，是目前最具发展潜力的体系。

聚环氧乙烷(PEO)聚合物电解质是目前较为成熟的有机聚合物电解质材料。室温下PEO基体结晶性强，所以传统的PEO-Li盐体系的聚合物固态电解质存在室温离子电导率低(10^-5-10^-7S/cm)、界面电阻高、电化学窗口窄等问题。加入陶瓷填料可以改变聚合物结晶状态提高聚合物电解质输运Li⁺的能力，提高机械强度，提升电化学窗口。常见的陶瓷填料包括活性填料LATP、LAGP、LLTO、LLZO、LGPS等和惰性填料Al₂O₃、TiO₂、SiO₂、MOF等。加入陶瓷填料后得到无机有机复合固态电解质的离子电导率，机械性能，电化学窗口均有较大幅度的提升，但无机有机复合固态电解质的离子迁移数较低，一般来说小于0.5，如何提高无机有机复合固态电解质的离子迁移数这也是目前需要解决的一个问题。

发明内容

针对现有技术中无机有机复合固态电解质的离子迁移数不高的技术问题，本发明的目的之一是提供一种具有较高的离子迁移数的复合固态电解质。

本发明的解决方案是这样实现的：

一种复合固态电解质，包括以下组分：无机固态电解质、聚合物固态电解质和锂盐，其中，无机固态电解质至少包括无机锂离子固态电解质和无机氧离子固态电解质。

进一步地，所述无机锂离子固态电解质为Al-LLZO，Ga-LLZO，Ta-LLZO，Nb-LLZO的一种或两种以上；所述无机氧离子固态电解质为YSZ、CSZ、LSGM的一种或两种以上；所述聚合物固态电解质为聚合物PEO；所述锂盐为LiTFSI。

进一步地，所述无机锂离子固态电解质的平均粒径为300nm-1μm；所述无机氧离子固态电解质的平均粒径为300nm-1μm。

进一步地，在所述复合固态电解质中，所述无机固态电解质的重量百分比为5-20％，所述锂盐的重量百分比为30-40％，所述聚合物固态电解质的重量百分比40-60％。

进一步地，所述无机锂离子固态电解质占所述无机固态电解质的重量百分比为40-90％。

基于同样的发明构思，本发明另提供一种上述复合固态电解质的制备方法，具体技术方案如下。

一种上述复合固态电解质的制备方法，包括以下步骤：

(1)将无机固态电解质、聚合物固态电解质和锂盐按照比例溶于有机溶剂中，然后倒入聚四氟乙烯模具中，得到均匀混合物；无机固态电解质至少包括无机锂离子固态电解质和无机氧离子固态电解质；