[发明专利]一种亚甲基桥连富氮双杂环化合物及其衍生物、制备方法

权利要求书

1.一种亚甲基桥连富氮双杂环化合物的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

步骤1，先将1-乙腈基5-氨基四唑溶解在NaOH水溶液中，得到混合溶液A，1-乙腈基5-氨基四唑和NaOH的摩尔比为1:10，再将混合溶液A在100～105℃回流反应1.5～2.5h，最后将产物析出，得到沉淀物；

步骤2，将沉淀物和二氨基胍盐酸盐溶解在多聚磷酸中，得到混合溶液B，沉淀物、二氨基胍盐酸盐和多聚磷酸的比例为1.5mmol：2mmol：10ml，将混合溶液B在110～130℃进行加成反应，得到反应液；

步骤3，将反应液冷却至室温，之后加入0～5℃的冰水后调节所得液体的pH为7～9，最后将该液体中的产物分离得到亚甲基桥连富氮双杂环化合物。

2.根据权利要求1所述的亚甲基桥连富氮双杂环化合物的制备方法，其特征在于，步骤1将回流反应所得的溶液恢复室温后，滴加盐酸调节pH为7，将产物析出。

3.根据权利要求1所述的亚甲基桥连富氮双杂环化合物的制备方法，其特征在于，步骤2中混合溶液B在所述温度下加成反应12～14h。

4.一种由权利要求1～3中任意一项所述的亚甲基桥连富氮双杂环化合物的制备方法得到的亚甲基桥连富氮双杂环化合物。

5.一种亚甲基桥连富氮硝铵化合物的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

步骤1，按0.1g：1ml的比例，在室温下将权利要求4所述的亚甲基桥连富氮双杂环化合物溶解在-5～5℃的发烟硝酸中，之后在室温下反应7～9h，得到反应液；

步骤2，将反应液滴在冰上，冰上析出亚甲基桥连富氮硝铵化合物。

6.一种由权利要求5所述的亚甲基桥连富氮硝铵化合物的制备方法得到的亚甲基桥连富氮硝铵化合物。

7.一种亚甲基桥连富氮硝铵化合物的非金属盐的制备方法，其特征在于，先将权利要求6所述的亚甲基桥连富氮硝铵化合物溶解于甲醇或乙醇中，之后加入有机碱或羟胺溶液，有机碱为氨水、水合肼、胍、氨基胍或二氨基四唑，亚甲基桥连富氮硝铵化合物与有机碱或羟胺的摩尔比为1：2，将所得的混合体系在-5～5℃下反应10～30min，最后在室温下反应30～60min，过滤产物后干燥，得到亚甲基桥连富氮硝铵化合物的非金属盐。

8.一种由权利要求7所述的亚甲基桥连富氮硝铵化合物的非金属盐的制备方法得到的亚甲基桥连富氮硝铵化合物的非金属盐。

9.一种亚甲基桥连富氮硝铵化合物的金属盐的制备方法，其特征在于，先将权利要求6所述的亚甲基桥连富氮硝铵化合物溶解于甲醇或乙醇中，之后加入金属碱，金属碱为氢氧化钾、氢氧化钠、氢氧化镁、氢氧化钙、氢氧化锂、氢氧化铝、氢氧化锰、氢氧化铁、氢氧化钴、氢氧化镍、氢氧化铜、氢氧化锌、氢氧化铷、氢氧化锶、氢氧化银、氢氧化镉、氢氧化铯、氢氧化钡、氢氧化铅或氢氧化铋，富氮杂环化合物的硝铵化合物与金属碱中金属离子的摩尔比为1：1，将所得的混合体系在-5～5℃下反应10～30min，最后在室温下反应30～60min，过滤产物后干燥，得到亚甲基桥连富氮硝铵化合物的金属盐。

10.一种由权利要求9所述的亚甲基桥连富氮硝铵化合物的金属盐的制备方法得到的亚甲基桥连富氮硝铵化合物的金属盐。