[发明专利]一种碳/石墨相氮化碳复合材料及其制备方法和应用

说明书

本发明提供了一种碳/石墨相氮化碳复合材料及其制备方法和应用，涉及光催化剂技术领域。本发明提供的制备方法，包括以下步骤：将碳源、二聚氰胺、无水乙醇和水混合，进行溶剂热反应，得到溶剂热反应产物；将所述溶剂热反应产物依次进行焙烧和刻蚀，得到碳/石墨相氮化碳复合材料。本发明以GPTS、DGPTS或EGPTS为碳源，与氮源二聚氰胺混合后，发生溶剂热反应，生成溶剂热反应产物，生成的溶剂热反应产物中含有的有机碳链，在焙烧过程中转化为无定型碳，提高了复合材料中碳的含量。本发明通过调节碳源和氮源的摩尔比，可以对复合材料中碳的含量加以调控。

技术领域

本发明涉及光催化剂技术领域，尤其涉及一种碳/石墨相氮化碳复合材料及其制备方法和应用。

背景技术

近年来，石墨相氮化碳(g-C₃N₄)因其带隙适中、具有可见光响应、物理化学性质稳定和制作成本低等特点而受到广泛关注，在环境治理、水分解和有机合成等诸多领域具有广泛的应用前景。然而，由于纯g-C₃N₄的电导率低、比表面积小、在可见光照射下所产生的光生电子与空穴易复合，导致其光催化活性不高，限制了其广泛使用。

制备具有比表面积大、电导率高的碳/石墨相氮化碳复合材料(C/g-C₃N₄)是提高g-C₃N₄光催化活性的有效策略之一。碳与g-C₃N₄复合，不仅能增强材料的光吸收强度，还能显著提高复合材料的电导率，为光生电子与空穴的有效分离提供通道，进而提高g-C₃N₄的光催化活性。此外，将C/g-C₃N₄用于有机污染物的降解，还可以利用材料中碳的吸附作用，将低浓度有机污染物富集到材料表面，更利于有机污染物的降解。

中国发明专利CN108940347A公开了一种碳/石墨相氮化碳复合材料的制备方法，采用的正硅酸乙酯在水中原位水解为硬模板，羟甲基化二聚氰胺和二聚氰胺的混合物为前驱体，通过正硅酸乙酯的原位水解与羟甲基化二聚氰胺和二聚氰胺的混合物形成溶胶凝胶化中间体；进一步通过焙烧得到具有“双连续”结构的SiO₂-C/g-C₃N₄；最后通过氢氟酸刻蚀将模板脱除，得到具有较大比表面积的碳/石墨相氮化碳复合材料。但该方法制备得到的光催化剂中的碳含量的可控性差，碳含量较低，仅为3.41％，难以进一步提高g-C₃N₄的光催化性能。

发明内容

鉴于此，本发明的目的在于提供一种碳/石墨相氮化碳复合材料及其制备方法和应用，本发明提供的制备方法制备得到的复合材料中碳含量可控，碳含量高，进而提高复合材料的催化活性。

为了实现上述发明目的，本发明提供了以下技术方案：

本发明提供了一种碳/石墨相氮化碳复合材料的制备方法，包括以下步骤：

将碳源、二聚氰胺、无水乙醇和水混合，进行溶剂热反应，得到溶剂热反应产物；

将所述溶剂热反应产物依次进行焙烧和刻蚀，得到碳/石墨相氮化碳复合材料；

所述碳源为倍半硅氧烷单体或多胺桥联聚倍半硅氧烷；

当所述碳源为倍半硅氧烷时，所述碳源和二聚氰胺的摩尔比为1:(7～15)；当所述碳源为多胺桥联聚倍半硅氧烷时，所述碳源和二聚氰胺的摩尔比为(3～10)：1。

优选地，所述多胺桥联聚倍半硅氧烷由多胺、倍半硅氧烷和无水乙醇经开环加成反应制备得到，所述多胺为乙二胺或二乙烯三胺。

优选地，所述多胺和倍半硅氧烷的摩尔比为(1～4):1。