[发明专利]一种提高氮化硅陶瓷基板材料热导率和力学性能的硅热还原方法

说明书

本发明涉及一种提高氮化硅陶瓷基板材料热导率和力学性能的硅热还原方法，包括：（1）将氮化硅粉、烧结助剂和硅粉混合，得到混合粉体，所述硅粉为单质Si，含量为氮化硅粉质量的0.1～5wt%；（2）将所得混合粉体压制成型，得到氮化硅陶瓷素坯；（3）将所得氮化硅陶瓷素坯置于真空气氛或氩气气氛中、1000～1400℃下进行预烧结处理，得到氮化硅坯体；（4）将所得预烧结处理后的氮化硅坯体于1800～2000℃下进行烧结处理，得到所述氮化硅陶瓷基板材料。

技术领域

本发明涉及一种提高氮化硅陶瓷基板材料热导率和力学性能的硅热还原方法，具体涉及一种高热导率、高强度的氮化硅陶瓷材料及其制备方法，属于无机非金属材料领域。

背景技术

氮化硅(Si₃N₄)作为一种结构陶瓷，力学性能优异，耐磨损，耐腐蚀，耐热冲击，电绝缘性能好，在航空航天，化工，核能，机械等领域应用广泛。1995年，Haggerty等(J.Haggerty and A.Lightfoot Opportunities for enhancing the thermalconductivities of SiC and Si₃N₄ ceramics through improved processing,p.475-487in Proceedings of the 19th Annual Conference on Composites,Advanced Ceramics,Materials,and Structures-A:Ceramic Engineering and Science Proceedings,Volume16,Issue 4.)报道了β-Si₃N₄理论热导率可达200～320W·m^-1·K^-1，这表明将氮化硅陶瓷应用于大功率半导体器件中散热基板材料具有很大的潜力。

氮化硅陶瓷具有Si-N强共价键，在烧结时扩散速率低，因此通常采用液相烧结得到致密的氮化硅陶瓷。由于SiO₂生成的吉布斯自由能较低，在氮化硅粉体制备或保存时容易和空气中O₂和H₂O反应，在粉体表面形成一层富氧氧化膜。在烧结时，添加的稀土金属氧化物如Yb₂O₃、Y₂O₃、Gd₂O₃，碱土金属氧化物如MgO、CaO、Al₂O₃等和氮化硅粉体表面的SiO₂及少量Si₃N₄发生反应，形成低共熔液相促进氮化硅陶瓷的烧结。相转变、晶粒生长和致密化均通过在液相中的溶解析出过程完成。因此β-Si₃N₄晶粒中的缺陷浓度受液相性质控制。此外，降温时，液相作为低热导晶间相残留在烧结体内。所以，液相烧结得到的氮化硅陶瓷由β-Si₃N₄晶粒和低热导晶间相组成，β-Si₃N₄晶粒内各种缺陷和晶间相会对声子造成散射，极大地影响了氮化硅陶瓷的热导率。

在众多影响因素中，晶格氧含量是影响氮化硅热导率的最主要因素。提高烧结温度，在高温下长时间保温等方法，通过刺激Ostwald熟化以促进晶格净化降低晶格氧含量，可以一定程度上改善氮化硅陶瓷的热导率。但这种方法会使晶粒异常长大，降低氮化硅的强度。发明人前期的研究发现，烧结过程中液相性质对晶格氧含量有很大影响，若降低液相中氧含量，会阻碍氧固溶进β-Si₃N₄晶格，进而降低晶格氧含量。

发明内容

针对上述问题，本发明旨在提供一种高热导、高强度氮化硅陶瓷材料及其制备方法。该方法再添加烧结助剂的同时，引入硅粉(单质Si)作为除氧剂，通过预烧结的硅热还原反应接合气压烧结制备热导率高、力学性能好的氮化硅陶瓷。