[发明专利]含负载型多物相碳化铁的组合物及制备方法、催化剂和应用及费托合成的方法

权利要求书

1.一种含负载型ε/ε’碳化铁、χ碳化铁和θ碳化铁的组合物，按所述组合物的总量计，所述组合物包含55-90重量%的载体和10-45重量%的铁组分，其中，以所述铁组分的总量计，所述铁组分包含95-100mol%的ε/ε’碳化铁、χ碳化铁和θ碳化铁，以及0-5mol%的含Fe杂质，所述含Fe杂质为ε/ε’碳化铁、χ碳化铁和θ碳化铁之外的含铁元素物质；所述含Fe杂质不为0；

所述组合物的制备方法包括：

将载体在铁盐的水溶液中进行浸渍，并将浸渍后载体进行干燥、焙烧，得到前驱体；

（1）制备负载型ε/ε’碳化铁，包括：

（1-1）将所述前驱体与H₂在温度为300-550℃下进行第一还原；

（1-2）将步骤（1-1）得到的物料与H₂、CO在温度为90-185℃下进行前处理，H₂与CO的摩尔比为1.2-2.8：1；

（1-3）将步骤（1-2）得到的物料与H₂、CO在温度为200-300℃下进行第一碳化物制备，H₂与CO的摩尔比为1-3.2：1，得到负载型ε/ε’碳化铁；

（2）制备负载型θ碳化铁，包括：

（2-1）将所述前驱体与H₂在温度T₁为340-600℃下进行第二还原；

（2-2）将步骤（2-1）得到的物料与H₂、CO在温度T₂为280-430℃下进行第二碳化物制备，时间为20-120h，其中，H₂与CO的摩尔比为5-120：1，得到负载型θ碳化铁；

（3）制备负载型χ碳化铁，包括：

（3-1）将所述前驱体与H₂在温度为350-610℃下进行第三还原；

（3-2）将步骤（3-1）得到的物料与含O₂气体在温度为0-50℃下进行表面钝化处理，所述含O₂气体中O₂的体积浓度为1-5%；

（3-3）将步骤（3-2）得到的物料与H₂、CO在温度为260-430℃下进行第三碳化物制备，H₂与CO的摩尔比为7-110：1，得到负载型χ碳化铁；

（4）将负载型ε/ε’碳化铁、χ碳化铁和θ碳化铁，与含Fe杂质在惰性气体保护下进行混合。

2.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述组合物的比表面积为40-450m²/g。

3.根据权利要求2所述的组合物，其中，所述组合物的比表面积为50-350m²/g。

4.根据权利要求1-3中任意一项所述的组合物，其中，按所述组合物的总量计，所述组合物包含60-85重量%的载体和15-40重量%的铁组分。

5.根据权利要求4所述的组合物，其中，以所述铁组分的总量计，所述铁组分包含97-100mol%的ε/ε’碳化铁、χ碳化铁和θ碳化铁，以及0-3mol%的含Fe杂质。

6.根据权利要求1-3和5中任意一项所述的组合物，其中，所述含Fe杂质为ε/ε’碳化铁、χ碳化铁和θ碳化铁之外的碳化铁、铁、铁氧化物、铁氢氧化物、铁硫化物、铁盐中的至少一种。

7.根据权利要求4所述的组合物，其中，所述含Fe杂质为ε/ε’碳化铁、χ碳化铁和θ碳化铁之外的碳化铁、铁、铁氧化物、铁氢氧化物、铁硫化物、铁盐中的至少一种。

8.根据权利要求1-3、5、7中任意一项所述的组合物，其中，ε/ε’碳化铁、χ碳化铁和θ碳化铁的摩尔比为a：b：c，其中，0＜a＜100，0＜b＜100，0＜c＜100。

9.根据权利要求8所述的组合物，其中，0＜a≤85，0＜b≤72，0＜c≤90。