[发明专利]一种氮、硫共掺杂碳基氧还原催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种氮、硫共掺杂碳基氧还原催化剂及其制备方法和应用。该方法是将聚苯硫醚、二苯甲酮和邻苯二甲酸对二辛酯共混并加热至熔融态，得到铸膜液；然后将铸膜液制成聚苯硫醚膜；使用氧化剂、去离子水和酸混合得到共混液；将聚苯硫醚膜放入共混液中反应至共混液呈乳液状，然后过滤，冲洗，烘干；再在氨气气氛下碳化，得到氮、硫共掺杂碳基氧还原催化剂。该催化剂能够作为锌空气电池和燃料电池的正极材料。本方法采用具有较高含硫量的聚苯硫醚作为前驱体，经过一次热解制备得到了氮、硫共掺杂碳基氧还原催化剂，该催化剂具有大量的活性位点。

技术领域

本发明涉及氧还原催化剂的制备方法，具体是一种氮、硫共掺杂碳基氧还原催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

地球环境的不断恶化刺激了新型储能和转换装置(如燃料电池、电池和超级电容器)的发展，其中燃料电池具有高能量密度、价格低廉、安全性好等优点被认为是独具前途的一种能源设备，但是燃料电池缓慢的阴极氧还原反应是限制其商业化发展的主要挑战之一。

目前，商业上主要以贵金属(Pt)基催化剂作为氧还原催化剂。然而，储量有限、成本高、稳定性差等因素严重阻碍了贵金属(Pt)在燃料电池中的大规模应用。多孔碳材料由于其优异的导电性、稳定性、形貌和功能性等特性而受到科研人员的广泛关注。因此研发低成本、性能优异、高效的碳基氧还原催化剂来取代昂贵的Pt基催化剂是目前实现燃料电池商业化的重点。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明拟解决的技术问题是，提供一种氮、硫共掺杂碳基氧还原催化剂及其制备方法和应用。

本发明解决所述技术问题的技术方案是，提供一种氮、硫共掺杂碳基氧还原催化剂的制备方法，其特征在于该方法包括以下步骤：

(1)将聚苯硫醚、二苯甲酮和邻苯二甲酸对二辛酯共混并加热至熔融态，得到铸膜液；然后将铸膜液制成聚苯硫醚膜；

使用氧化剂、去离子水和酸混合得到共混液；

(2)将聚苯硫醚膜放入共混液中反应至共混液呈乳液状，然后过滤，冲洗，烘干；

(3)将步骤2)的产物在氨气气氛下碳化，得到氮、硫共掺杂碳基氧还原催化剂。

与现有技术相比，本发明有益效果在于：

(1)本方法采用具有较高含硫量的聚苯硫醚作为前驱体，经过一次热解制备得到了氮、硫共掺杂碳基氧还原催化剂，该催化剂具有大量的活性位点。此外，该催化剂保保留了部分聚苯硫醚膜独特的孔道结构，并且在热处理过程中硫的分解会制造大量的孔缺陷，有助于电子的传输。

(2)本方法的制备工艺简单且没有复杂的后处理过程。通过氧化改性处理改善了聚苯硫醚的结构组成，解决了聚苯硫醚在高温环境下的熔融团聚问题。

(3)本方法所制备的催化剂具有独特的形貌和极大的比表面积。

(4)本方法所制备的催化剂在酸碱条件下均展现了突出的氧还原反应活性，循环稳定性好，是一种理想的燃料电池氧还原电催化剂。

附图说明

图1为本发明实施例4中得到的催化剂放大11000倍的SEM图；

图2为本发明实施例4中得到的催化剂放大110000倍的SEM图；

图3为本发明实施例4中得到的催化剂放大30000倍的TEM图；

图4为本发明实施例4中得到的催化剂放大100000倍的TEM图；

图5为本发明实施例4中得到的催化剂的XPS图谱；

图6为本发明实施例4中得到的催化剂N元素所对应的XPS图谱；

图7为本发明实施例4中得到的催化剂在碱性下测试的CV图；