[发明专利]一种碳硅双包覆氮掺杂中空碳微球复合材料及其制备方法

权利要求书

1.一种碳硅双包覆氮掺杂中空碳微球复合材料，其特征在于，包括富氮中空碳微球，及依次包覆在富氮中空碳微球表面的硅包覆层和碳包覆层。

2.根据权利要求1所述的碳硅双包覆氮掺杂中空碳微球复合材料，其特征在于，富氮中空碳微球的比表面积为100～500m²/g，平均直径为50～300nm，平均壁厚为10～30nm；优选地，氮元素质量占复合材料质量的1～2％，硅元素质量占复合材料质量的3～10％。

3.一种基于权利要求1或2所述的碳硅双包覆氮掺杂中空碳微球复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

S1、以低聚氰胺类化合物作为碳源和氮源，乙酸钴作为固相催化剂和模板，将低聚氰胺类化合物和乙酸钴混合，然后在低真空度或惰性气氛下恒温梯度固相烧结，冷却，将烧结产物用盐酸浸泡洗涤，抽滤，去离子水洗涤，干燥，得富氮中空碳微球；

S2、将富氮中空碳微球和硅酸钠混合，加入乙醇和十六烷基三甲基溴化铵，超声搅拌，然后向其中滴加盐酸至不产生沉淀为止，沉淀物经过滤干燥后进行煅烧处理，得SiO₂包覆的富氮中空碳微球；

S3、将SiO₂包覆的富氮中空碳微球在还原气氛下进行高温还原，得到单质硅包覆的富氮中空碳微球；

S4、以碳源气体为反应气体，采用化学气相沉积在硅包覆的富氮中空碳微球的表面包覆一层碳，即得碳硅双包覆氮掺杂中空碳微球复合材料。

4.根据权利要求3所述的碳硅双包覆氮掺杂中空碳微球复合材料的制备方法，其特征在于，S1中，低聚氰胺类化合物和乙酸钴的质量比为1：0.5～2；优选地，低聚氰胺类化合物选自三聚氰胺、二聚氰胺中的一种或其混合物。

5.根据权利要求3或4所述的碳硅双包覆氮掺杂中空碳微球复合材料的制备方法，其特征在于，S1中，恒温梯度固相烧结条件为：500～600℃保温1～2h，600～750℃保温1～2h，700～800℃保温1～2h；优选地，恒温梯度固相烧结的升温速率为1～5℃/min；优选地，低真空度为-0.4～-0.7MPa。

6.根据权利要求3-5任一项所述的碳硅双包覆氮掺杂中空碳微球复合材料的制备方法，其特征在于，S2中，富氮中空碳微球和硅酸钠的质量比为1：1.4～2；优选地，十六烷基三甲基溴化铵加入量为硅酸钠质量的2～10％。

7.根据权利要求3-6任一项所述的碳硅双包覆氮掺杂中空碳微球复合材料的制备方法，其特征在于，S2中，超声搅拌6～12h；优选地，沉淀物在200-250℃煅烧2-4h。

8.根据权利要求3-7任一项所述的碳硅双包覆氮掺杂中空碳微球复合材料的制备方法，其特征在于，S3中，还原气氛为H₂；优选地，高温还原温度为800～1200℃，反应时间1～4h，H₂流量为2～8m³/min。

9.根据权利要求3-8任一项所述的碳硅双包覆氮掺杂中空碳微球复合材料的制备方法，其特征在于，S4中，化学气相沉积的反应温度为800～950℃，反应时间为1～3h；优选地，碳源气体选自乙炔、甲烷、丙烷中任意一种或一种以上的混合物，碳源气体流量为1～3m³/min。

10.一种如权利要求1或2所述的或权利要求3-9任一项所述方法制备的碳硅双包覆氮掺杂中空碳微球复合材料在锂离子电池负极材料中的应用。