[发明专利]一种具有梯度界面结构的有机/无机复合固体电解质及全固态锂电池

权利要求书

1.一种具有梯度界面结构的有机/无机复合固体电解质，其特征在于，其由有机/无机复合固体电解质层及复合在其表面的梯度结构层组成，所述固体电解质的梯度结构层与电池正极接触或作为正极；

所述梯度结构层中含有正极活性物质和导离子电解质，所述导离子电解质为导离子无机物与导离子有机物的混合物，往有机/无机复合固体电解质层方向正极活性物质浓度逐渐减少，导离子无机物浓度逐渐增大。

2.根据权利要求1所述的具有梯度界面结构的有机/无机复合固体电解质，其特征在于，所述正极活性物质为钴酸锂，锰酸锂，磷酸铁锂中的一种。

3.根据权利要求1所述的具有梯度界面结构的有机/无机复合固体电解质，其特征在于，所述导离子无机物为石榴石型固体电解质，选自立方相的LLZO、掺杂LLZO中的一种或多种，其平均粒径为100nm～20μm，且其质量占导离子电解质质量的7.5～80％，占梯度结构层质量的1.13～40％。

4.根据权利要求1所述的具有梯度界面结构的有机/无机复合固体电解质，其特征在于，所述导离子有机物选自聚氧化乙烯基聚合物电解质，聚硅氧烷基聚合物电解质，其质量占导离子电解质质量的20～92.5％，占梯度结构层质量的3～46.25％。

5.根据权利要求1所述的具有梯度界面结构的有机/无机复合固体电解质，其特征在于，所述梯度结构层由三层以上含不同正极活性物质和导离子电解质浓度的膜层组成，每层厚度为10～167μm，各膜层厚度相同或不同，并且各膜层中导离子有机物占比为5～30％。

6.根据权利要求1所述的具有梯度界面结构的有机/无机复合固体电解质，其特征在于，所述梯度结构层中往有机/无机复合固体电解质层方向正极活性物质浓度由75～85％减少到0～20％，导离子无机物浓度由0～20％增加至75～85％。

7.一种权利要求1-6任一所述的具有梯度界面结构的有机/无机复合固体电解质的制备方法，其特征在于，具体步骤如下：

1)将正极活性物质、导离子无机物、导离子有机物及辅料配成n份含不同正极活性物质和导离子电解质浓度的浆料S1，S2，…，Sn，n≥3，从S1至Sn中正极活性物质浓度逐渐减小，导离子电解质浓度逐渐增大；

2)将步骤1)配制好的n份浆料按Sn，…，S2，S1的顺序依次流延到有机/无机复合固体电解质层上形成n层层叠的均匀的薄膜，将薄膜干燥、热压得到具有梯度界面结构的有机/无机复合固体电解质。

8.根据权利要求7所述的具有梯度界面结构的有机/无机复合固体电解质的制备方法，其特征在于，步骤1)所述辅料根据需要选自增塑剂、导电碳、锂盐、溶剂。

9.根据权利要求7所述的具有梯度界面结构的有机/无机复合固体电解质的制备方法，其特征在于，步骤2)所述热压条件为：热压温度为15～90℃，压强为5～200kPa，保压时间为20min～1h。

10.一种全固态锂电池，其组成包括权利要求1-6任一所述的具有梯度界面结构的有机/无机复合固体电解质。