[发明专利]一种复合碳催化材料的制备方法

权利要求书

1.一种复合碳催化材料的制备方法，其特征在于所述复合碳催化材料由氧化石墨烯和碳棒复合碳材作为催化剂载体，由Ru作为活性组分，所述碳棒插层于氧化石墨烯片层之间，其中所述碳棒的长度为10-20μm，直径为0.5-0.7μm，所述氧化石墨烯和碳棒复合碳材载体的比表面积为289g-357m²/g，介孔孔径为5-10nm，所述碳棒通过如下方法制备：

（1）以铝材为基材，通过电化学的方法在铝材表面形成多孔氧化膜；

（2）以所述多孔氧化膜为硬模板，以沥青树脂聚合物为碳源，将碳源多次重复填充于所述氧化膜孔道内；

（3）机械打磨步骤（2）获得的材料；

（4）强酸腐蚀步骤（3）获得的材料，除去硬模板；

（5）洗涤、干燥、溶解获得碳棒水溶液。

2.如权利要求1所述的一种复合碳催化材料的制备方法，其特征在于包括如下步骤：

（1）通过hummer法制备20-25wt.%氧化石墨烯水溶液；

（2）制备10-15wt.%碳棒水溶液；

（3）将步骤（2）碳棒水溶液引入步骤（1）的氧化石墨烯水溶液中，辅助超声和搅拌处理；

（4）第一次真空冷冻干燥处理，获得氧化石墨烯-碳棒复合材料；

（5）通过等体积浸渍法，浸渍Ru(NO)(NO₃)₃^.xH₂O，浸渍时间为12h；

（6）二次真空冷冻干燥，获得Ru/石墨烯-碳棒复合碳催化材料。

3.如权利要求2所述的一种复合碳催化材料的制备方法，其特征在于所述Ru/石墨烯-碳棒复合碳催化材料中Ru的负载量为3-7wt.%。

4.如权利要求1所述的一种复合碳催化材料的制备方法，其特征在于所述步骤（1）的过程如下：以铝或铝合金为基材，惰性铅材料为阴极，采用10-20wt.%硫酸水溶液为电解液，电流密度1-2A/dm²，时间30-100min，温度20-30^oC，获得阳极氧化膜铝材，将获得的阳极氧化膜铝材于35^oC下，使用5-7wt.%磷酸进行扩孔，时间为40-50min，真空干燥，所述氧化膜的厚度为10-20微米，孔径为0.5-0.7μm。

5.如权利要求1所述的一种复合碳催化材料的制备方法，其特征在于所述步骤（2）中沥青树脂聚合物的制备方法如下：将苯甲醛、蒽、浓硫酸装入三口瓶中，使用氮气排空，于135^oC持续搅拌条件下获得黑色沥青树脂产物，并使用丙醇反复洗涤、过滤、干燥获得淡黄色粉末固体，将所述淡黄色粉末溶于四氢呋喃中搅拌30min，然后加入步骤（1）中获得的扩孔后的氧化膜铝材，继续搅拌，并辅助抽真空至10-20Pa，填充12-24h，然后旋转蒸发得到淡黄色氧化膜铝材，进一步与氮气氛围，800^oC下碳化4h。

6.如权利要求1所述的一种复合碳催化材料的制备方法，其特征在于所述机械抛光为抛光轮打磨，用于除去阳极氧化膜多孔层之上的非孔道内碳材。

7.如权利要求1所述的一种复合碳催化材料的制备方法，其特征在于所述强酸为15wt.%的H₂SO₄和10wt.%的HNO₃，体积比为VH₂SO₄:VHNO₃=1:1，在搅拌条件下，于100^oC回流处理3h。

8.如权利要求2所述的一种复合碳催化材料的制备方法，其特征在于所述超声参数：超声频率为40～50KHz、超声功率为500～600W条件下，超声时间为1-3h。

9.如权利要求2所述的一种复合碳催化材料的制备方法，特征在于所述搅拌参数：搅拌速度为180～500r/min，搅拌时间1-3h，搅拌温度30-50^oC。

10.如权利要求2所述的一种复合碳催化材料的制备方法，其特征在于所述第一次真空冷冻干燥和第二次真空干燥的条件一致，压力为5-10Pa，冷井温度为-20至-60℃，时间为24-48h。