[发明专利]可穿戴高热电转换效率二维非对称材料的设计方法

说明书

本发明公开了一种可穿戴高热电转换效率二维非对称材料的设计方法。所述方法包括：(1)设计非对称Janus结构的二维硫族化合物MXY，其中，M＝{Mo，W，Hf，Zr}，X/Y＝{S,Se，Te}；(2)基于密度泛函理论计算12种体系的稳定构型，在考虑自旋轨道耦合情况下，计算电子结构特性；(3)利用电子玻尔兹曼输运理论，在考虑电子‑声子相互作用条件下，计算材料的电导率、电子热导率以及塞贝克系数；(4)同时，利用声子玻尔兹曼方程，得到声子的群速度、散射强度和晶格热导率，求得材料的热电优值；(5)基于密度泛函理论计算体系柔性力学性能，包括断裂韧性和弹性模量。本发明方法设计的二维非对称材料具有室温热电转换效率高、稳定性高、力学性能优异等优点。

技术领域

本发明属于可穿戴热电材料领域，涉及一种可穿戴高热电转换效率二维非对称材料的设计方法。

背景技术

当今物联网的发展亟需其组成器件单元从周围环境中获取能源，从而摆脱输电线以及电池等供电设施带来的空间上的束缚。热电材料利用塞贝克效应为人们提供了一种可以从周围环境中的热能吸取能量，进而转换成器件所需的电能的理想解决方案。评价热电转换效率的参数称为热电优值，其表达式为ZT＝S²σ/(k_e+k_l)，S为塞贝克系数，σ为电导率，k为热导率，T为绝对温度。性能优异的热电材料需要其在环境中较慢地恢复热平衡状态，同时需要其具有较高的电输运性能。但是，现实材料中，由于电输运与热输运紧密地耦合在一起，很难在同一种材料里面有效地同时实现高电导与低热导。

可穿戴热电材料对其本征性能的要求更高：需要同时满足高室温热电转换率以及稳定的力学性能。但是，到目前为止，大部分高热电转换材料需要在600K的高温下才能实现。另一方面，热电材料的易脆性以及较差的延展性也制约了其在物联网领域的应用。有机热电材料力学性能表现优异，同时具有很好的柔性，但是由于其功率因子较低，很难为实际的可穿戴器件提供充足的电力保障。对于二维硫族化合物，已经有报道在M＝{Pd,Pt}，X/Y＝{S,Se，Te}作为潜在热电材料，但并没有说明材料作为潜在柔性可穿戴材料的力学性能部分(Tao W-L,Lan J-Q,Hu C-E,et al.Thermoelectric properties of Janus MXY(M＝Pd,Pt；X,Y＝S,Se,Te)transition-metal dichalcogenide monolayers from firstprinciples[J].J Appl Phys,2020,127(3):035101.)。

近年来，研究表明，利用Rashba效应可以有效地将各热电参量退耦合，从而分而治之，突破室温热电转换效率低的瓶颈。具体地讲，Rashba效应带来的独特的电子结构特征可以同时使其塞贝克系数和电导率提升，这在传统热电材料中是很难实现的。而二维材料中，空间对称性的破缺可以带来显著地垂直层面电偶极作用。此电偶极子可以使材料产生很强的Rashba效应，从而带来塞贝克系数和电导率的提升。目前已有很多研究小组注意到利用二维硫族化合物来提升材料的室温热电转换率，但是提升幅度并不显著(HippalgaonkarK,Wang Y,Ye Y,et al.High thermoelectric power factor in two-dimensionalcrystals of MoS₂[J].Phys.Rev.B,2017,95(11):115407.)。其根本原因在于这类材料的空间反演对称性阻碍了塞贝克系数和电导率的同时提升。

发明内容

针对现有的热电材料室温热电转换效率低、力学稳定性差并且很难同时提升热电输运各参量的问题，本发明提供一种可穿戴高热电转换效率二维非对称材料的设计方法。该设计方法以第一性原理为研究方法，结合玻尔兹曼输运理论，计算了二维Janus结构非对称硫族化合物的Rashba效应、热电输运性能以及力学性能，通过筛选不同组元的Janus体系，提出了利用Rashba效应提高室温热电转换率的设计方案。

本发明的技术方案如下：