[发明专利]正极活性材料以及制备方法，正极，锂离子二次电池有效
| 申请号： | 202011284601.1 | 申请日： | 2020-11-17 |
| 公开（公告）号： | CN114512642B | 公开（公告）日： | 2023-10-20 |
| 发明（设计）人： | 武怿达;黄学杰;詹元杰;马晓威 | 申请（专利权）人： | 松山湖材料实验室;中国科学院物理研究所 |
| 主分类号： | H01M4/36 | 分类号： | H01M4/36;H01M4/505;H01M4/525;H01M4/62;H01M10/0525;H01M4/131;C01G53/00 |
| 代理公司： | 华进联合专利商标代理有限公司 44224 | 代理人： | 王秉丽 |
| 地址： | 523000 广东*** | 国省代码： | 广东;44 |
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| 摘要： | |||
| 搜索关键词： | 正极 活性 材料 以及 制备 方法 锂离子 二次 电池 | ||
1.一种正极活性材料，其特征在于，包括镍锰酸锂改性材料和所述镍锰酸锂改性材料表面的包覆层，所述包覆层由无机化合物组成，所述无机化合物选自氧化物、氟化物、磷化物、硼化物中的任意一种或多种；
所述镍锰酸锂改性材料包括尖晶石相和类岩盐相的初级粒子，所述尖晶石相为内核，所述类岩盐相分布在所述尖晶石相的表面构成外壳；
所述尖晶石相为镍锰酸锂尖晶石结构；
所述类岩盐相由所述镍锰酸锂尖晶石结构诱导形成，所述类岩盐相中包含Mg、Zn、Ni、Mn、Fe、Co、Ti、Cr、Y、Sc、Ru、Cu、Mo、Ge、W、Zr、Ca、Ta、Sr、Al、Nb、B、Si、F和S中的至少一种占位元素，所述占位元素位于尖晶石相的16c或8a位置；
所述类岩盐相中还掺杂有磷元素，所述磷元素从类岩盐相的外表面向内部呈梯度分布形成磷梯度掺杂层。
2.根据权利要求1所述的正极活性材料，其特征在于，所述无机化合物包括Li、Mg、Zn、Ni、Mn、Fe、Co、Ti、Y、Sc、Ru、Cu、Mo、Ge、W、Zr、Ca、Ta、Al、Nb、B、Si、F、S、P和Sr中的任意一种元素的氧化物、氟化物、磷化物或硼化物。
3.根据权利要求1所述的正极活性材料，其特征在于，所述的镍锰酸锂尖晶石结构的化学式为Li1+xNi0.5-yMn1.5-zOu，其中，0.2≤x≤0.2，-0.2≤y≤0.2，-0.2≤z≤0.2，3.8≤u≤4.2。
4.根据权利要求1所述的正极活性材料，其特征在于，所述的镍锰酸锂尖晶石结构的化学式为Li1+xNi0.5-yMn1.5-zMsOu，其中，M为Mg、Zn、Ni、Mn、Fe、Co、Ti、Cr、Y、Sc、Ru、Cu、Mo、Ge、W、Zr、Ca、Ta、Sr、Al、Nb、B、Si、F和S中的至少一种，-0.2≤x≤0.2，-0.2≤y≤0.2，-0.2≤z≤0.2，0＜s≤0.2且3.8≤u≤4.2。
5.根据权利要求1～4任一项所述的正极活性材料，其特征在于，所述包覆层的厚度为2nm～20nm。
6.根据权利要求1～4任一项所述的正极活性材料，其特征在于，所述尖晶石相的厚度为0.1μm～30μm。
7.根据权利要求1～4任一项所述的正极活性材料，其特征在于，所述类岩盐相的厚度为0.5nm～50nm。
8.根据权利要求1～4任一项所述的正极活性材料，其特征在于，在所述初级粒子中，磷元素的浓度由外表面向内部逐渐降低。
9.根据权利要求1～4任一项所述的正极活性材料，其特征在于，所述磷梯度掺杂层的厚度为0.5nm～40nm。
10.一种如权利要求1～9任一项所述的正极活性材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
a、提供所述镍锰酸锂改性材料；
b、将所述无机化合物或无机化合物前驱体与所述镍锰酸锂改性材料进行混合，得到包覆混合物，所述无机化合物前驱体经烧结形成所述无机化合物；以及
c、将所述包覆混合物在空气，氧气或惰性气体中150℃～550℃下烧结0.5小时～20小时。
11.根据权利要求10所述的正极活性材料的制备方法，其特征在于，提供所述镍锰酸锂改性材料的步骤包括：
将磷源、类岩盐相诱导剂以及所述镍锰酸锂尖晶石结构材料进行混合，得到掺杂混合物；以及
将所述掺杂混合物在600℃～1200℃下烧结0.5小时～20小时。
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