[发明专利]一种硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料及其制备方法和应用

说明书

本发明涉及一种硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料及其制备方法和应用，所述硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料的化学式为：(Gd_{1‑x‑y‑z}R_yD_zE_x)₃(Ga_sAl_1‑s‑wSi_w)₅O₁₂，式中0＜x≤0.05，0≤y＜1，0≤z≤0.05，0.3≤s≤0.6，0＜w≤0.15，Si离子取代Al离子格位；所述R选自镧、镥、钇、钷、钐和钪中至少一种；所述D选自锂、钠、钾、镁、钙、锶、铜、锌、钛、钒、锰和钴中至少一种；所述E选自铈、镨、钕、铕、铽、镝、钬、铒、铥和镱中至少一种。

技术领域

本发明涉及一种硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料及其制备方法与应用，属于闪烁材料技术领域。

背景技术

无机闪烁体是一种将高能射线(X射线，γ射线)或高能粒子(α粒子、β粒子等)转换为紫外-可见光的能量转化介质。采用无机闪烁晶体做成的探测器已被广泛应用于高能物理、核医学成像(XCT、PET)、安全检查、无损探伤、地质勘探、环境监测等领域。随着核医学成像及相关技术的快速发展，需要性能更高的闪烁晶体，目前市场上的NaI(Tl)、BGO、PWO等闪烁晶体已经无法满足应用要求，新一代的铝酸盐和硅酸盐闪烁晶体由于其高光输出、快衰减等特性，逐渐成为研究热点。

铈离子掺杂的铝镓酸钆(GAGG)是性能优良的闪烁晶体，具有高光输出、高能量分辨率、快衰减、良好的频谱匹配能力、不潮解以及无自辐射等优点。GAGG晶体的应用有望进一步改善和提高现有探测器的时间分辨率、空间分辨率和信噪比，有利于实现探测器的小型化。以稀土离子Ce³⁺作为激活剂的GAGG晶体，利用Ce³⁺的5d→4f宇称允许跃迁来获得快衰减发光，发光衰减时间约在50～130ns范围。为了更准确地探测高能射线，研究人员提出了飞行时间(TOF)技术，具有快衰减时间和高光产额的闪烁体是提供精确TOF信息的关键。

GAGG是立方晶系石榴石结构，其空间群为晶胞通过氧离子互相连接，构成四面体、八面体和十二面体，其中Gd³⁺占据了十二面体的中心，Al³⁺和Ga³⁺占据了四面体和八面体的中心。共掺杂离子是改善晶体闪烁性能的有效方法。Meng等(IEEE Nuclear ScienceSymposiumMedical Imaging Conference.,2014)报道了Ca在GAGG:Ce中的共掺杂效应，发现随着Ca的浓度增加，衰减时间明显改善，但能量分辨率会变差。专利1(PCT/CZ2016/000112)公开了缩短发光中心的闪烁响应的方法，主要研究在Gd位掺杂缩短发光中心的闪烁响应，没有探讨在Al位掺杂离子对时间的影响。专利2(CN106048725A)公开了硅镱离子共掺YAG超快闪烁晶体及其制备方法，镱离子取代钇Y离子格位，硅离子取代铝离子格位，所制备的硅和镱离子共掺的YAG晶体其中镱离子掺杂量为5～30％，具有衰减时间快，但从其组分来看类似于激光晶体；结果看出其闪烁光产额仅有2800ph/MeV，这对闪烁晶体的应用是极为不利的，虽然掺杂Si离子提高了光产额但延长了衰减时间。

发明内容

针对上述问题，本发明的目的在于提供一种硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料及其制备方法，更好地满足高能物理探测与粒子辨别、核医学成像(X-CT、TOF-PET)领域应用的需求。

第一方面，本发明提供了一种硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料，所述硅离子掺杂铝镓酸钆闪烁材料的化学式为：(Gd_1-x-y-zR_yD_zE_x)₃(Ga_sAl_1-s-wSi_w)₅O₁₂，式中0＜x≤0.05，0≤y＜1，0≤z≤0.05，0.3≤s≤0.6，0＜w≤0.15，Si离子取代Al离子格位；