[发明专利]一种Pt/α-MoC1-x 在审
申请号: | 202011340258.8 | 申请日: | 2020-11-25 |
公开(公告)号: | CN114534755A | 公开(公告)日: | 2022-05-27 |
发明(设计)人: | 丛昱;陈帅;许国梁;吴春田;唐南方;冯璐 | 申请(专利权)人: | 中国科学院大连化学物理研究所 |
主分类号: | B01J27/22 | 分类号: | B01J27/22;C01B3/16 |
代理公司: | 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 | 代理人: | 马驰 |
地址: | 116023 辽宁省*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 pt moc base sub | ||
1.一种Pt/α-MoC1-x整体催化剂,其特征在于:该整体催化剂包括活性组分、载体涂层、蜂窝陶瓷基体;
所述活性组分为Pt/α-MoC1-x,其中0x0.5;金属铂在催化剂中的含量为0.1~3wt%,优选为0.2~2.5wt%,更优选为0.3~1.5wt%;α-MoC1-x在催化剂中的含量为5~40wt%,优选为8~35wt%,更优选为10~25wt%;
所述载体涂层为Al2O3、SiO2、CeO2、TiO2中的一种或二种以上,载体涂层含量在催化剂中的含量为5~40wt%,优选为8~35wt%,更优选为10~25wt%;所述蜂窝陶瓷基体为堇青石、莫来石、碳化硅蜂窝陶瓷中的一种或二种以上;载体涂层附着于蜂窝陶瓷基体内外表面,金属铂和α-MoC1-x负载在带有载体涂层的蜂窝陶瓷基体上。
2.一种权利要求1所述催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)将所述蜂窝陶瓷基体浸入载体涂层材料对应的氧化物溶胶中,1~60分钟后取出,用压缩空气吹出孔道内多余浆液,50~140℃下干燥2~24h,在空气气氛中以1~20℃/min的速率程序升温,500~900℃下焙烧1~10h,得到表面涂覆有载体涂层的蜂窝陶瓷载体;
不重复或重复上述涂覆过程,直到涂层含量达到所需目标含量;
(2)将三氧化钼和可溶性铂盐溶于乙二胺中,得到溶液,使用步骤(1)中得到的表面涂覆有载体涂层的蜂窝陶瓷载体,采用等体积浸渍法将活性金属铂和氧化钼负载到载体上,干燥后在空气气氛下以1~20℃/min的速率程序升温从室温升至焙烧温度,200~600℃下焙烧0.5~10h,得到Pt/氧化钼整体催化剂;
(3)将步骤(2)所得的Pt/氧化钼整体催化剂置于固定床反应器中,在甲烷和氢气的混合气中以1~20℃/min升温速率从室温升至500~800℃进行碳化,并于500~800℃保持1~20小时,混合气气体体积空速为3000~30000h-1,得到Pt/α-MoC1-x/整体催化剂。
3.根据权利要求2所述催化剂的制备方法,其特征在于:步骤(1)中所述蜂窝陶瓷载体孔径为0.3~5mm,优选为0.4~3mm,更优选为0.5~2mm;
所述溶胶为铝溶胶、硅溶胶、铈溶胶、钛溶胶的一种或二种以上;所述的蜂窝陶瓷在溶胶中的浸渍时间优选为2~30min;优选为3~10min;所述的干燥温度优选为60~120℃,更优选为80~110℃;所述的干燥时间优选为3~15h,更优选为5~12h;
所述的焙烧升温速率优选为3~15℃/min,更优选为5~10℃/min;所述的焙烧温度优选为550~850℃,更优选为600~800℃;所述的焙烧时间优选为1~8h,更优选为2~5h。
4.根据权利要求2所述催化剂的制备方法,其特征在于:步骤(2)中所述的可溶性铂盐为铂的氯酸盐、硝酸盐、乙酸盐或乙酰丙酮铂中的一种或二种以上;所述的干燥温度为50~140℃,优选为60~130℃,更优选为70~120℃;所述的干燥时间为2~24小时,优选为4~20小时,更优选为5~15小时;所述的升温速率优选为2~10℃/min,更优选为3~5℃/min;所述的焙烧时间优选为0.2~6h,更优选为0.5~5h;所述的焙烧温度优选为250℃~550℃,更优选为300℃~450℃。
5.根据权利要求2所述催化剂的制备方法,其特征在于:步骤(3)中所述的甲烷与氢气混合气中甲烷的摩尔浓度为10%~50%,优选为15%~40%,更优选为20%~30%;所述的升温速率优选为5~15℃/min,更优选为8~12℃/min;所述的碳化温度优选为550~750℃,更优选为600~700℃;所述气体体积空速优选为5000~25000h-1,更优选为8000~20000h-1;所述的碳化时间优选为2~10h,更优选为3~5h。
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