[发明专利]一种N、P共掺杂改性的非贵金属单原子催化剂及其制备方法和用途在审
申请号: | 202011389698.2 | 申请日: | 2020-12-02 |
公开(公告)号: | CN112371158A | 公开(公告)日: | 2021-02-19 |
发明(设计)人: | 张心刚;孙哲;尤万里;蒋宇洪 | 申请(专利权)人: | 湖州远湖环保科技有限公司 |
主分类号: | B01J27/24 | 分类号: | B01J27/24;B01D53/86;B01D53/56;B01D53/72 |
代理公司: | 北京集佳知识产权代理有限公司 11227 | 代理人: | 柳欣 |
地址: | 313000 浙江省湖州*** | 国省代码: | 浙江;33 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 掺杂 改性 贵金属 原子 催化剂 及其 制备 方法 用途 | ||
1.一种N、P共掺杂改性的非贵金属单原子催化剂,其特征在于,所述非贵金属单原子催化剂包括载体,非贵金属元素以单原子形式分散在载体上,非贵金属单原子的负载量为0.1wt%~5wt%;N元素、P元素均与载体键合并与非贵金属单原子键合,N元素的负载量为1wt%~5wt%,P元素的负载量为1wt%~5wt%。
2.根据权利要求1所述的非贵金属单原子催化剂,其特征在于,所述载体为比表面积>100m3/g的碳材料,优选为活性炭;
优选地,所述活性炭包括椰壳炭、木质炭或果壳碳中任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述非贵金属单原子包括Co和/或Fe;
优选地,所述非贵金属元素的负载量为0.1wt%~2wt%。
3.一种权利要求1或2所述的非贵金属单原子催化剂的制备方法,其特征在于,所述制备方法包括:
方法一:将含有N元素的有机溶液A、含有P元素的有机溶液B与负载非贵金属单原子的载体混合并干燥后,在惰性气氛下进行焙烧,制得N、P共掺杂改性的非贵金属单原子催化剂;
或,
方法二:将负载非贵金属单原子的载体在含有氨气和磷化氢的混合气体存在条件下进行焙烧得到N、P共掺杂改性的非贵金属单原子催化剂。
4.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,方法一中所述含有N元素的有机溶液A是通过将含有N元素的有机物溶于有机溶剂制备得到;
优选地,所述含有N元素的有机物包括吡啶及其衍生物、吡咯及其衍生物或有机胺中任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述吡啶及其衍生物包括吡啶、甲基吡啶、乙基吡啶或苯并吡啶中任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述吡咯及其衍生物包括吡咯、甲基吡咯或乙基吡咯中任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述有机胺包括对苯二胺、乙二胺或苯胺中任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述有机溶剂包括乙醇和/或丙酮;
优选地,所述有机溶液A的浓度为0.01g/mL~1g/mL。
5.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,方法一中所述含有P元素的有机溶液B是通过将含有P元素的有机物溶于有机溶剂制备得到;
优选地,所述含有P元素的有机物包括三苯基膦和/或三甲基膦;
优选地,所述有机溶剂包括乙醇和/或丙酮;
优选地,所述有机溶液B的浓度为0.01g/mL~1g/mL。
6.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,方法一中所述有机溶液A中N元素为负载非贵金属单原子的载体的质量的1wt%-5wt%,所述有机溶液B中P元素为负载非贵金属单原子的载体的质量的1wt%-5wt%;
优选地,方法一中所述干燥温度为60~100℃;
优选地,方法一中所述干燥为蒸发干燥;
优选地,方法一中所述惰性气氛包括氮气、氦气或氩气中任意一种或至少两种的组合;
优选地,方法一中所述焙烧温度为400℃~900℃,优选为550℃~650℃;
优选地,方法一中所述焙烧时间为0.5h~10h,优选为1h~2h。
7.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,方法二中所述含有氨气和磷化氢的混合气体为氨气、磷化氢和惰性气体组成的混合气体;
优选地,所述含有氨气和磷化氢的混合气体中氨气的体积浓度为1%~20%,优选为5%~10%;
优选地,所述含有氨气和磷化氢的混合气体中磷化氢的体积浓度为1%~20%,优选为5%~10%;
优选地,所述惰性气体为氮气、氦气或氩气中任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述含有氨气和磷化氢的混合气体中惰性气体的体积浓度为60%~98%,优选为80%~90%;
优选地,所述焙烧温度为400℃~900℃,优选为550℃~650℃;
优选地,所述焙烧时间为0.5h~10h,优选为1h~2h。
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