[发明专利]一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料及其制备方法与应用

说明书

本发明公开一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料及其制备方法与应用，其中，所述温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料的化学组成为Li(GdHoErYbLu)_0.2GeO₄。本发明制备的温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料，其谐振频率的温度系数τ_f小(‑3.8～‑1.6ppm/℃)，温度稳定性好；其介电常数达到7.1～9.3，品质因数Q×f值高达68000‑95000GHz；可广泛用于各种介质天线基板、谐振器和滤波器等微波器件的制造。

技术领域

本发明涉及陶瓷材料技术领域，特别涉及一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料及其制备方法与应用。

背景技术

微波介质陶瓷是指应用于微波频段(主要是UHF和SHF频段)电路中作为介质材料并完成一种或多种功能的新型电子陶瓷，在现代通讯中被广泛用作谐振器、滤波器、介质基片和介质导波回路等元器件，是现代通信技术的关键基础材料，已在便携式移动电话、汽车电话、无绳电话、电视卫星接受器和军事雷达等方面有着十分重要的应用，在现代通讯工具的小型化、集成化过程中正发挥着越来越大的作用。“高熵”是近年来出现的新的材料设计理论，目前已成为材料研究领域的一大热点，其概念最初由高熵合金(HEAs)发展而来。高熵材料的世界是多样的，通过添加组元元素，材料出现一些新颖的性质，然后通过调整成分浓度进行对其性能进行微调，可以发现材料的大量优异性能。与传统陶瓷材料相比，高熵陶瓷(HECs)具有良好的结构稳定性、优异的力学性能以及卓越的电学性能，有望应用于电子、能源与环境等领域。

应用于微波频段的介电陶瓷，应满足如下介电特性的要求：(1)系列化介电常数ε_r以适应不同频率及不同应用场合的要求；(2)高的品质因数Q值或低的介质损耗tanδ以降低噪音，一般要求Q×f≥3000GHz；(3)谐振频率的温度系数τ_f尽可能小以保证器件具有好的热稳定性，一般要求-10ppm/℃≤τ_f≤+10ppm/℃。经过近几十年的研究与探索，国内外学者已开发了大量的微波介质材料，在全球公开刊物上发表的微波介质陶瓷体系的微波性能，累计数量已多达上千种。现根据微波介质材料的介电常数的大小与应用频率范围的不同，将所有的微波介质陶瓷分为高、中、低、超低微波介质陶瓷材料四类。

(1)高介电常数微波介质陶瓷主要是指介电常数大于60。目前，已开发出的高介电常数陶瓷主要以钨青铜BaO-Ln₂O₃-TiO₂系列、复合钙钛矿CaO-Li₂O-Ln₂O₃-TiO₂系列、铅基钙钛矿系列等组成。该类材料不仅具有高的介电常数，而且结构上有一个共同的特征即材料晶体之间都存在着具有共顶点连接的氧八面体结构基元。主要被用作通信设备中的微波介质谐振器。

(2)中介电常数微波介质陶瓷主要是指介电常数在35到60之间，品质因数大于20000GHz，谐振频率温度系数在-10ppm/℃到10ppm/℃之间，这一类的微波介质陶瓷以Ba基复合钙钛矿Ba(B'_1/3B_2/3)O₃(B'＝Zn,Co,Mg,Mn,Ni；B＝Nb,Ta)陶瓷最为常见，另外，还有BaO-TiO₂体系、(Zr,Sn)TiO₄体系、Ln₂O₃-TiO₂体系等^[3,50-52]也是中介电微波介质陶瓷中的主要体系。由于该类陶瓷的频率f在4～8GHz，所以主要应用于军用雷达、卫星通讯、及移动通讯基站。