[发明专利]AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛及其制备方法与应用有效
申请号: | 202011434504.6 | 申请日: | 2020-12-10 |
公开(公告)号: | CN112456512B | 公开(公告)日: | 2023-03-21 |
发明(设计)人: | 陶硕;厉晓蕾;李露;张翔宇 | 申请(专利权)人: | 聊城大学 |
主分类号: | C01B39/54 | 分类号: | C01B39/54;C01B37/08;B01J35/10;B01J29/85;C07C5/27;C07C9/16 |
代理公司: | 济南圣达知识产权代理有限公司 37221 | 代理人: | 王志坤 |
地址: | 252000 山*** | 国省代码: | 山东;37 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | ael 结构 多级 整体 磷酸 分子筛 及其 制备 方法 应用 | ||
1.一种AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,在环氧丙烷参与下,将反应原料铝源、磷源、氟源、PEG400和硅源制备成水凝胶,将所得水凝胶干燥,得到整体式磷酸硅铝干凝胶,将干凝胶置于离子液体与多元醇组成的低共熔溶剂中,加热晶化合成AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛;
向去离子水中依次加入铝源、磷源、氟源、PEG400和硅源,在冰浴中搅拌均匀后逐滴加入环氧丙烷(PO),超声除去气泡后制得水凝胶;
所述离子液体为咪唑基双阳离子离子液体;
晶化温度为120~200℃,晶化时间为0.5~12h。
2.如权利要求1所述的AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
1)整体式磷酸硅铝干凝胶制备:将所得水凝胶进行干燥,即可得到整体式磷酸硅铝干凝胶;
2)将整体式磷酸硅铝干凝胶置于离子液体与多元醇组成的低共熔溶剂中,加热晶化,晶化结束后,分离固体产物,干燥焙烧后制得AEL结构整体式多级孔磷酸硅铝分子筛。
3.如权利要求1所述的AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,所述硅源为白炭黑、水玻璃、硅溶胶、正硅酸乙酯中的一种;
所述磷源为磷酸,所述磷酸浓度为70~99wt%;
所述氟源为氢氟酸;所述氢氟酸浓度为30~70wt%。
4.如权利要求3所述的AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,所述磷酸浓度为85wt%。
5.如权利要求3所述的AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,所述氢氟酸浓度为40wt%。
6.如权利要求1所述的AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,所述多元醇为乙二醇、丙三醇和季戊四醇中的一种。
7.如权利要求1所述的AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,所述咪唑基双阳离子离子液体为Cn(Mim)2]2+[Br-]2。
8.如权利要求7所述的AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,所述n为4或5或6中的任一项。
9.如权利要求1所述的AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,所述咪唑基双阳离子离子液体为与多元醇的摩尔比为1:1~10。
10.如权利要求2所述的AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,步骤1)中干燥温度为60~120℃,干燥时间为2~12h。
11.如权利要求2所述的AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,步骤2)中整体式磷酸硅铝干凝胶与低共熔溶剂的质量比为1:2.0~50.0。
12.如权利要求2所述的AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,步骤2)干燥条件为:室温~120℃条件下干燥2~12h;
或者,焙烧条件为:空气条件下400~600℃焙烧2~12h。
13.如权利要求2所述的AEL结构多级孔整体式磷酸硅铝分子筛的制备方法,其特征在于,步骤1)所述水凝胶中Al2O3:P2O5:SiO2:HF:PEG400:PO:H2O的摩尔比例为1:0.2~5.0:0.1~2.0:0.02~0.5:0.001~0.02:2.0~10.0:5.0~100。
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