[发明专利]一种碳掺杂的钯间隙纳米合金催化剂及合成方法

说明书

本发明公开了一种碳掺杂的钯间隙纳米合金催化剂及合成方法，涉及钯催化剂技术领域。该方法将钯源及碳源的混合物、炭载体按重量比1：1.2‑1.5加入有机溶剂中进行反应，反应温度为110‑130℃；将反应产物离心洗涤，烘干，即得到碳掺杂的钯间隙纳米合金催化剂。制得的该催化剂具有极高的FAOR催化性能，同时具有优异的催化性能稳定性和催化剂结构稳定性。不仅可以应用于甲酸燃料电池阳极，作为催化剂提升甲酸电氧化效率，增加甲酸燃料电池的功率密度；考虑到钯基催化剂具有广泛的催化性能，该催化剂在工业有机物加氢/脱氢等反应中作为催化剂也同样具有应用前景。

技术领域

本发明涉及钯催化剂技术领域，尤其涉及一种碳掺杂的钯间隙纳米合金催化剂及合成方法。

背景技术

甲酸燃料电池(FAFCs)是一种在未来具有极高应用前景的电化学能源转换装置。其具有诸多优点，^[1]在众多类型的燃料电池中，FAFCs具有最高的理论电动势(1.41V)；甲酸是可再生原料，具有成本低廉，清洁无毒，电解质膜渗透率低，存储和运输安全的特点，是一种理想的电池燃料；FAFCs的能量输出密度较高，是所有类型的燃料电池中除氢燃料电池外最高的。当前FAFCs依然面临很多技术瓶颈，其中较为突出的问题是其阳极电催化效率及稳定性问题。研究发现钯基间隙型纳米合金具有较高的甲酸电催化氧化反应(FAOR)活性和良好的稳定性，是一类很有实用价值的FAOR催化剂。

目前，有关钯基间隙型纳米合金催化剂的研究主要有硼钯合金^[2]和磷钯合金^[3]，这两种催化剂在合成方面较为成熟，其FAOR性能较钯有很大提升，但催化性能稳定性和催化剂结构稳定性依然具有提升空间。碳原子和硼/磷原子有相同的性质，可以和钯形成间隙型合金。由于可选择的碳掺杂剂较少，目前对于碳钯间隙型合金的研究较少，有关碳钯间隙型合金的合成方法并不多见。有文献采用葡萄糖作为碳源，^[4]将其和碳载钯混合后，在高温下烧结通过葡糖糖分解释放少量碳源来达到掺杂的目的，从而合成碳钯间隙型纳米合金催化剂。由于该方法采用的温度较高，高温下碳原子在钯晶格中不稳定，因此该方法难以合成高碳相的钯合金；此外高温易造成催化剂的聚集结块，导致催化位点的损失。

参考文献：

1.A.L.Dicks,D.A.J.Rand.Fuel Cell Systems Explained[M].Hoboken:JohnWileySons Ltd,2018.

2.K.Jiang,J.Chang,H.Wang,S.Brimaud,W.Xing,R.J.Behm and W.B.Cai,ACSAppl.Mater.Interfaces,2016,8,7133-7138.

3.G.Yang,Y.Chen,Y.Zhou,Y.Tang and T.Lu,Electrochem.Commun.,2010,12,492-495.

4.C.W.Chan,Y.Xie,N.Cailuo,K.M.Yu,J.Cookson,P.Bishop and S.C.Tsang,Chem.Commun.,2011,47,7971-7973.

发明内容

本发明所要解决的技术问题是现有的合成方法得到的碳钯间隙型纳米合金催化剂结构稳定性和催化稳定性差。

为了解决上述问题，本发明提出以下技术方案：

第一方面，本发明提供一种碳掺杂的钯间隙纳米合金催化剂的合成方法，包括以下步骤：

S1，将钯源及碳源的混合物、炭载体按重量比1：1.2-1.5加入有机溶剂中进行反应，反应温度为110-130℃；

S2，将S1的反应产物离心洗涤，烘干，即得到碳掺杂的钯间隙纳米合金催化剂。

其进一步地技术方案为，所述有机溶剂的用量为反应物总质量的0.8-1.5倍。