[发明专利]用于锂离子电池的硅氧化物/碳微球复合负极材料及其制备方法

权利要求书

1.一种用于锂离子电池的硅氧化物/碳微球复合负极材料的制备方法，所述的硅氧化物/碳微球复合负极材料为核-壳结构，其直径为100～300nm，且内核硅氧化物与碳壳之间具有距离为15～45nm的空隙，内核硅氧化物的直径为30～150nm，碳壳的厚度为20～30nm，按质量百分数计，硅为15～40％，氧为13～21％，碳为45～70％；其特征在于，所述制备方法具体包括以下步骤：

(1)将氨的含量为25～28％的氨水、去离子水和乙醇按体积比0.5～0.8:1:1.5～3的混合溶液，按照体积比1：1加入到浓度为0.05～0.1g/L的硅烷乙醇溶液中，搅拌2～5小时，得到溶液A；

(2)将间苯二酚和甲醛加入到步骤(1)所得溶液A中，搅拌24～36小时，间苯二酚在A中的浓度为6.25～17.5g/L，所述的间苯二酚与甲醛的质量比为2～3：1；然后转入到高压反应釜中，在90～110℃保持20～30小时；然后自然冷却到室温后，离心分离，将所得产物用乙醇和去离子水先后洗涤2～3次，再在70～90℃条件下真空干燥20～30小时，得到产物B；

(3)将步骤(2)所得产物B置于管式炉中，向管式炉中通入氮气或氩气或任意比例的氮氩混合气体，在气氛保护下以2～5℃/min的速率升温到800～1100℃，保持3～5小时，之后自然冷却至室温，得到产物C；

(4)将步骤(3)所得产物C置于氢氧化钠溶液中，室温下搅拌反应5～20小时，然后将沉淀物用乙醇和去离子水先后洗涤2～3次，直至滤液为中性，再在70～90℃条件下真空干燥24～36小时，得到产物D；

(5)将步骤(4)所得产物D与还原剂按照质量比3～5:1混合均匀后，置于管式炉中，并向管式炉中通入氮气或氩气或任意比例的氮氩混合气体，在气氛保护下以2～5℃/min的速率升温到700～800℃并保持3～5小时，之后自然冷却至室温，得到产物E；

(6)将步骤(5)所得产物E与稀盐酸溶液充分混合搅拌，反应24小时，然后用乙醇和去离子水先后洗涤2～3次，直至滤液为中性，再在70～90℃条件下真空干燥24～36小时，得到最终产物硅氧化物/碳微球复合负极材料。

2.根据权利要求1所述的用于锂离子电池的硅氧化物/碳微球复合负极材料的制备方法，其特征在于，所述硅烷是四(2-甲氧基乙氧基)硅烷、四甲氧基硅烷和四乙氧基硅烷中的一种或任意质量比的多种混合物。

3.根据权利要求1所述的用于锂离子电池的硅氧化物/碳微球复合负极材料的制备方法，其特征在于，所述刻蚀溶液为氢氧化钾溶液、氢氧化钠溶液、碳酸钠溶液中的一种或任意质量比的多种混合物，或氢氟酸溶液。

4.根据权利要求1所述的用于锂离子电池的硅氧化物/碳微球复合负极材料的制备方法，其特征在于，所述还原剂为铝，镁，钠，钾金属粉末中的一种或任意质量比的多种混合物。

5.一种根据权利要求1-4任一项所述的用于锂离子电池的硅氧化物/碳微球复合负极材料的制备方法制得的用于锂离子电池的硅氧化物/碳微球复合负极材料。