[发明专利]一种高比能量锂电池的制备方法

权利要求书

1.一种高比能量锂电池的制备方法，其特征在于，所述方法包括：

将N层氧化石墨烯与聚乙烯醇的混合液经过剪切乳化、均化、雾化干燥和退火热还原，得到花团状石墨烯，后对所述花团状石墨烯搅拌桨辅助进行高温氟化，制备得到一种花团状氟化石墨烯材料，之后将其与导电剂及粘结剂经调浆、涂布和干燥得到正极，以锂金属作为负极，装配成锂/氟化石墨烯电池；所述3≤N≤10，N为正整数；所述N层氧化石墨烯尺寸为1-50 μm，所述N层氧化石墨烯与所述聚乙烯醇的质量比为1:1-1:2；所述花团状氟化石墨烯表面的C=C键含量为10%-15%，其中，将所述花团状石墨烯放入带有搅拌桨的氟化炉中，密封后抽真空，在惰性气体气氛中于100 ℃移除仓内氧气和水分，重复操作3次后开启搅拌桨，转速为100-200 r/min，对材料进行翻动，并切换通入气体为20%的氟/氮混合气，对材料表面进行吹扫，控制压强在80-90 KPa，运行30 min；先以2 ℃/min的升温速度，升温至180℃，保温1-3 h，然后以4 ℃/min的升温速度，升温至400-500 ℃，保温3-6 h，最后以速度4-6 ℃/min降温至25 ℃，然后抽真空用碱液处理炉内残留的氟气和副产物，得到所述花团状氟化石墨烯。

2.根据权利要求1所述的高比能量锂电池的制备方法，其特征在于，所述方法还包括以下具体步骤：

（1）选用尺寸为1-50 μm，层数3-10层的片层状氧化石墨烯，稳固剂选用聚乙烯醇，将二者以1:0.5-1:2的质量比混合在去离子水中，并以2000-3000 r/min的速度，高速剪切乳化30-90 min，之后通过高压均化器将石墨烯均质溶液在1000-1500 Pa的压力下保持30-60min；

（2）将（1）中均质溶液通过喷头雾化，形成的微小液滴在120-170 ℃的密封仓内迅速干燥成混合粉体，然后收集粉体，将其置于氧化锆瓷舟中放入管式炉进行热处理还原：还原在氩气气氛下进行，先以5 ℃/min的升温速度升温至300 ℃，保温1 h后，再以10 ℃/min的升温速度，升温至800 ℃，保温1 h，期间控制氩气流量为100 sccm，待热处理结束后得到一种花团状石墨烯；

（3）将（2）中得到的石墨烯放入带有搅拌桨的氟化炉中，密封后抽真空，在惰性气体气氛中于100 ℃移除仓内氧气和水分，重复操作3次后开启搅拌桨，转速为100-200 r/min，对材料进行翻动，并切换通入气体为20%的氟/氮混合气，对材料表面进行吹扫，控制压强在80-90 KPa，运行30 min；

（4）对（3）中氟化的温度变化按以下方案调控：先以2 ℃/min的升温速度，升温至180℃，保温1-3 h，然后以4 ℃/min的升温速度，升温至400-500 ℃，保温3-6 h，最后以速度4-6 ℃/min降温至25 ℃，然后抽真空用碱液处理炉内残留的氟气和副产物，得到所述花团状氟化石墨烯；

（5）将所述（4）中制备得到的花团状氟化石墨烯作为正极活性材料，与导电剂、粘结剂等经过调浆、涂布、干燥等过程得到正极，以金属锂为负极，组装成锂/氟化石墨烯电池。

3.根据权利要求1中所述的高比能量锂电池的制备方法，其特征在于，所述花团状石墨烯粒径为15-25 μm，比表面积为30-50 m²/g，孔体积为0.1-0.15 m³/g。

4.根据权利要求1中所述的高比能量锂电池的制备方法，其特征在于，所述花团状氟化石墨烯的氟碳比为0.8-1.1，电导率在5×10^-8至9×10^-8 S/m范围内，直径分布为2-20 μm，比表面积为150-400 m²/g。

5.根据权利要求2中所述的高比能量锂电池的制备方法，其特征在于，所述步骤（5）中，正极制备浆料比例为花团状氟化石墨烯:导电剂:粘结剂质量比为8:1:1。

6.根据权利要求2中所述的高比能量锂电池的制备方法，其特征在于，所述步骤（5）中，所述导电剂为科琴黑、乙炔黑、碳纳米管至少之一。