[发明专利]一种基于累积释放份额确定氚扩散系数的方法

说明书

本发明提供一种基于累积释放份额确定氚扩散系数的方法，该实验系统包括载带气体装置、加热炉、加热及催化氧化装置、冷却装置、取样装置、液闪仪以及尾气回收装置；本方案中的基于累积释放份额确定氚扩散系数的方法，其通过在一定温度范围内几个温度下测量待测球形样品在不同时刻下氚的累积释放份额，推得氚在此温度条件下此待测样品中扩散系数的具体数值，进而获得相应温度范围内氚在此种球形多孔介质材料样品中扩散系数的一般表达式，即确定该种球形多孔介质材料样品中上述加热温度范围内氚的扩散系数。

技术领域

本发明涉及反应堆工程技术领域，具体涉及一种基于累积释放份额确定氚扩散系数的方法。

背景技术

第四代核能系统国际论坛(The Generation IV International Forum，GIF)确定的六种先进第四代核能系统之一的超高温气冷堆(Very High Temperature Reactor，VHTR)除了可以应用于商业发电外，在高温供热以及发展高温工艺如高温制氢、海水淡化等方面有着巨大的潜力。高温气冷堆(High Temperature Gas-cooled Reactor，HTGR)是超高温气冷堆的原型堆，其最大的特点是其固有安全特性。虽然高性能的燃料元件从根本上杜绝了压水堆可能出现的堆芯熔毁事故，也滞留了绝大部分燃料元件的放射性核素，但是由于氚较强的渗透作用，碳砖中Li杂质的活化、一回路氦气杂质He-3的活化等原因，一回路氦气中仍存在少量的氚。中国的10MW高温气冷堆(10MW high temperature gas-cooledreactor,HTR-10)属于球床式高温气冷堆，也是目前世界上唯一可以运行的球床式高温气冷堆。在HTR-10基础上设计和建造的球床模块式高温气冷堆核电站项目(HighTemperature Modular Pebble Bed Reactor Project，HTR-PM)是全世界首座球床式高温气冷堆商业示范电站，跨出了高温气冷堆商业化的重要一步。在HTR-10上对一回路中的放射性核素的研究对高温气冷堆放射性包容能力的评估和辐射安全的评价具有重要意义。

HTR-10和HTR-PM的燃料元件为直径60mm的全陶瓷型TRISO(tristructural-isotropic)包覆颗粒球形燃料元件，分为内部的直径50mm的球芯，均匀弥散了TRISO包覆颗粒的石墨基体的球形燃料区，以及厚度5mm的外部无燃料石墨球壳。TRISO包覆颗粒的核芯为0.5mm的UO₂小球，由内而外包覆了疏松热解碳层、内致密热解碳层、碳化硅层和外致密热解碳层。反应堆活性区由石墨反射层围成，含有大量的燃料元件(HTR-10平衡堆芯内装有燃料元件27000个，HTR-PM单个平衡堆芯有燃料元件420000个)。

氚在高温气冷堆中的产生主要有四个途径：燃料元件中可裂变核素的三元裂变；基体石墨、石墨反射层、碳砖中Li-6、Li-7杂质的活化；主回路冷却剂中He-3的活化；吸收球、控制棒、碳砖中B-10的活化。由于高温气冷堆中存在大量的石墨材料，三元裂变和基体石墨及结构石墨中产生的氚通过在石墨中的输运进入一回路氦气。氚作为氢的同位素，一旦随正常运行工况或事故情形下一回路氦气的泄漏，很容易进入生物圈且难以去除，最终造成较大的公众剂量。因此，对氚的测量和分析是核设施环境影响评价中比较关注的部分。

目前高温气冷堆源项分析中，扩散系数是研究氚在石墨中的输运过程中最重要的参数，但目前对氚在高温气冷堆石墨材料中的扩散系数的理论研究和实验结果都相对缺乏。氚的扩散系数的测量大多集中在各种不锈钢材料中，多是通过对氢和氘的扩散系数的简单质量修正得到。这些测量方法和结果远远不能满足高温气冷堆中对氚在堆芯燃料元件、石墨球、石墨反射层以及一回路中的输运行为研究。

发明内容

针对现有技术中存在的缺陷，本发明的目的在于提供一种基于累积释放份额确定氚扩散系数的方法，该方法通过在一定温度范围内几个温度下测量待测球形样品在不同时刻下氚的累积释放份额，推得氚在此温度条件下此待测样品中扩散系数的具体数值，进而获得相应温度范围内氚在此种球形多孔介质材料中扩散系数的一般表达式，即确定该种多孔介质材料中上述加热温度范围内氚的扩散系数。