[发明专利]固体电解质膜以及包含其的全固态电池

说明书

本发明涉及全固态电池用固体电解质膜以及包含其的电池。在本发明中，该电池可包括锂金属作为负极活性材料。本发明的全固态电池用固体电解质膜通过使沉积为金属的锂离子化而提供抑制锂枝晶生长的效果。因此，当在包含固体电解质膜的全固态电池中使用锂金属作为负极时，可提供延迟和/或抑制锂枝晶生长的效果。因此，可以有效地防止由锂枝晶生长引起的电短路。

技术领域

本申请要求于2019年1月10日在韩国提交的韩国专利申请No.10-2019-0003387的优先权。本发明涉及全固态电池用固体电解质膜以及包含其的电池。本发明还涉及包含锂金属作为负极活性材料的全固态电池。

背景技术

使用液体电解质的锂离子电池具有负极和正极由隔膜限定的结构，因此当隔膜因变形或外部冲击而损坏时，可能导致短路，从而造成诸如过热或爆炸等危险。因此，可以说开发能够确保安全性的固体电解质是锂离子二次电池领域中非常重要的问题。

使用固体电解质的锂二次电池的优点在于，其具有增强的安全性，防止电解质的泄漏以提高电池的可靠性，并有助于制造薄电池。另外，锂金属可用作负极以提高能量密度。因此，除了紧凑型二次电池之外，这种使用固体电解质的锂二次电池还有望应用于电动车辆的大容量二次电池，并作为下一代电池而备受瞩目。

固体电解质可包括由离子导电材料制成的聚合物材料，或诸如离子导电氧化物或硫化物等无机材料。另外，已经提出了聚合物材料与无机材料混合的混合型材料。

同时，当使用锂金属作为负极活性材料时，存在锂枝晶从负极表面生长的问题，并且生长的锂枝晶在与正极接触时，会导致电池短路。在全固态电池中，固体电解质膜代替隔膜而用作正极和负极之间的电绝缘体。然而，当使用聚合物材料作为固体电解质时，固体电解质膜可能由于锂枝晶的生长而损坏。图1示出了使用聚合物基固体电解质的常规全固态电池，并示意性地示出了由锂枝晶生长引起的短路产生的机理。参考图1，固体电解质膜因生长在负极处的锂枝晶14a而损坏。同时，使用氧化物基或硫化物基无机固体电解质的固体电解质膜通常通过将颗粒型离子导电无机材料整合而形成为层状结构，因此包括由于颗粒之间的间隙体积而形成的多个孔。因此，锂枝晶可在由孔提供的空间中生长，并且通过孔生长的锂枝晶可与正极接触，从而导致短路。在这些情况下，需要开发一种可以抑制锂枝晶生长的全固态电池用电解质膜。

发明内容

技术问题

本发明设计用于解决相关技术的问题，因此，本发明旨在提供一种抑制锂枝晶生长的全固态电池用固体电解质膜。本发明还旨在提供一种包含锂金属作为负极活性材料的全固态电池。本发明的这些和其他目的和优点可以由以下详细描述理解。而且，将容易理解的是，本发明的目的和优点可以通过所附权利要求中所示的手段及其组合来实现。

技术方案

在本发明的一个方面，提供了一种全固态电池用固体电解质膜。根据本发明的第一实施方式，提供了一种全固态电池用固体电解质膜，其置于负极和正极之间，并且包括：a)具有离子导电性的聚合物电解质材料、b)枝晶生长抑制材料和c)多个填料颗粒，其中，所述生长抑制材料是金属盐和/或金属离子并且与所述聚合物电解质混合，所述金属盐和/或金属离子与锂金属相比具有更低的反应性，所述填料颗粒对于电化学反应是化学和物理稳定的，并且包括有机颗粒和/或无机颗粒。

根据本发明的第二实施方式，提供了如第一实施方式中所限定的全固态电池用固体电解质膜，其中，基于100重量％的固体电解质膜，所述聚合物电解质材料以10重量％至95重量％的量存在。

根据本发明的第三实施方式，提供了如第一或第二实施方式中所限定的全固态电池用固体电解质膜，其中，所述金属盐或金属离子是包含K、Sr、Ca、Na、Mg、Be、Al、Mn、Zn、Cr(+3)、Fe、Cd、Co、Ni、Sn、Pb、Cu、Hg、Ag、Pd、Ir、Pt(+2)、Au和Pt(+4)中的任一种的金属盐或其金属离子。