[发明专利]用于高温合成单原子分散体和多原子分散体的系统和方法

说明书

公开了单原子分散体和多原子分散体，以及用于合成原子分散体的系统和方法。合成原子分散体的示例性方法包括：布置加载基底，该加载基底包括加载有元素的前体或元素的团簇中的至少一种的基底，向加载基底施加一个或多个温度脉冲，其中一个或多个温度脉冲中的脉冲在持续时间内施加目标温度，在脉冲之后保持冷却周期，并且在一个或多个温度脉冲之后提供分散在基底上的元素的单原子。脉冲施加的目标温度在500K和4000K之间并包括端值，且持续时间在1毫秒和1分钟之间并包括端值。

相关申请的交叉引用

本申请要求于2019年6月14日提交，序号为62/861,639的美国临时专利申请的权益和优先权，其全部内容通过引用合并于此。

背景技术

技术领域

本公开涉及原子分散体的合成，更具体地，涉及单原子分散体或多原子分散体的高温合成。

相关技术

单原子催化剂提供了最佳的原子利用效率和独特的配位环境，并且对于提高许多反应(例如生物质转化、氧化、氢化和电催化等)的催化性能具有重要意义。然而，由于热力学驱动的原子聚集和相应的性能下降，单原子催化剂的稳定性仍然是个挑战。

各种方法试图通过增强金属-基底吸收、使用动力学或空间限制、或形成强金属-基底键来改善单原子的热稳定性。一般来说，可以在湿化学合成中通过原子与基底的限制和配位来实现原子分散，从而防止原子聚集。在较高温度下成功合成单原子催化剂提供更高的热稳定性，但高温合成难以实现，并且不兼容于许多对温度敏感的方法和材料。

此外，现有技术大多局限于单元素的单原子催化剂，其没有实现不同原子之间潜在的协同作用，该协同作用优于单原子催化剂并提供多元素相互作用所衍生的新功能。

发明内容

本公开涉及通过加热脉冲高温合成单原子分散体或多原子分散体。本公开的方面提供在基底上的分散且稳定的单原子和/或多原子组群，其具有稳定的原子-基底键合。

根据本公开的方面，合成原子分散体的方法包括：布置加载基底，该加载基底包括加载有元素的前体或元素团簇中的至少一种的基底；向加载基底施加一个或多个温度脉冲，其中一个或多个温度脉冲的脉冲在持续时间内施加目标温度，其中目标温度在500K和4000K之间并包括端值，且持续时间在1毫秒和1分钟之间并包括端值；在脉冲之后保持冷却周期；并且在一个或多个温度脉冲之后提供分散在基底上的元素的单原子。

在该方法的各种实施例中，该方法包括在脉冲期间，使元素在基底上的至少部分单原子分散，并且形成原子-基底键以稳定基底上元素的单原子。

在该方法的各种实施例中，一个或多个温度脉冲中的每一个在持续时间内施加目标温度，并且该方法包括在一个或多个温度脉冲中的每一个之后，维持冷却周期。

在该方法的各种实施例中，该方法包括在至少一个温度脉冲的每一个期间，使元素在基底上的至少部分单原子分散；并且形成原子-基底键以稳定基底上元素的单原子。

在该方法的各种实施例中，该方法包括执行以下项的至少一次迭代：用另外的元素的前体或另外的元素的团簇中的至少之一加载基底；将一个或多个另外的温度脉冲施加到加载的基底，其中一个或多个另外的温度脉冲中的每一个在持续时间内施加目标温度；在一个或多个另外的温度脉冲中的每一个之后，保持冷却周期；并且在一个或多个另外的温度脉冲之后，提供基底上元素和另外的元素的多原子分散体。

在该方法的各种实施例中，元素和另外的元素是以下项中的一种：相同的元素或不同的元素。

在该方法的各种实施例中，元素是Pt、Ru或Co中的一种。

在该方法的各种实施例中，基底包括碳基材料、金属、陶瓷、聚合物、复合材料或氧化物中的至少一种。